Όλο το υλικό της συλλογής αποτελείται από τεκμήρια της περιόδου 1964–1987 που διατήρησαν, εκτός από τον Γ. Καούνη, η Μαρία Αγγελάκη, πολιτική κρατούμενη της χούντας (Οκτ. 1969 — Απρ. 1973) και σύζυγος αργότερα του Γ. Καούνη, η ζωγράφος Σάρρα-Φωτεινή Σκουρτέλλη-Τσίτσοβιτς, ο Ανδρέας Τσάκας και ο Νίκος Αρμάος.Ο Γ. Καούνης διέσωσε υλικό κυρίως από τη δικτατορία, παράνομο τύπο και τα Τετράδια [της Φυλακής] (1970–1973). Επίσης σημαντικό τμήμα της συλλογής αποτελούν τα τεκμήρια της δράσης των Γ. Καούνη — Μαρίας Αγγελάκη ως στελεχών του ΚΚΕ Εσ. την πρώτη περίοδο της μεταπολίτευσης καθώς και αρκετά φύλλα εφημερίδων και περιοδικών της ίδιας περιόδου.Τα Τετράδια [της Φυλακής] ήταν χειρόγραφο περιοδικό που έφτιαχναν οι πολιτικοί κρατούμενοι, κυρίως νέοι αριστεροί φοιτητές και εργαζόμενοι, στις φυλακές Αβέρωφ και Κορυδαλλού την περίοδο 1969–1973. Η συλλογή περιλαμβάνει τα τεύχη της περιόδου Σεπτ. 1970 — Φεβρ. 1973, τα οποία, την Άνοιξη του 1973, με πρωτοβουλία των κρατουμένων Γ. Καούνη και Κώστα Παπαδόπουλου, συγκεντρώθηκαν μέσα στις φυλακές Κορυδαλλού και στη συνέχεια διοχετεύθηκαν παράνομα στην Αμαλία Αγγελάκη, μητέρα της Μαρίας, η οποία τα φύλαξε στο σπίτι της στα Χανιά μέχρι το 1976, οπότε παραδόθηκαν πάλι στον Γ. Καούνη. Ο Νίκος Αρμάος παρέδωσε αργότερα στον Γ. Καούνη έξι ακόμη από τα σωζόμενα τεύχη του περιοδικού.Οι κάρτες και επιστολές διεθνούς συμπαράστασης προς την πολιτική κρατούμενη Μαρία Χρ. Αγγελάκη, ασυρματίστρια (γεννήθηκε το 1945 στις Μουρνιές Χανίων και συνελήφθη από τα όργανα της χούντας στην Αθήνα δύο μέρες μετά τη σύλληψη του Γ. Καούνη), κατά την περίοδο της εκτόπισής της, με απόφαση έκτακτου στρατοδικείου, στη Δροσοπηγή Άρτας ξεπερνούν τις χίλιες διακόσιες εξήντα. Οι περισσότερες έχουν αποσταλεί την περίοδο Οκτωβρίου 1972-Απριλίου 1973 και, στην πλειονότητά τους, είναι ευχετήριες χριστουγεννιάτικες κάρτες της Διεθνούς Αμνηστίας ή άλλες ευχετήριες κάρτες και λίγες επιστολές που έχουν ταχυδρομηθεί από χώρες της Δυτικής Ευρώπης, τις ΗΠΑ, τον Καναδά, την Αυστραλία κ.α.Η Μαρία Αγγελάκη μετά τη δικτατορία εγκαταστάθηκε στα Χανιά και μέχρι τα μέσα του 1976 δραστηριοποιήθηκε ως οργανωτικός γραμματέας της τοπικής οργάνωσης του ΚΚΕ Εσ. Ήταν υποψήφια της Ενωμένης Αριστεράς στο νομό και στη συνέχεια υποψήφια δημοτική σύμβουλος στο δήμο Χανίων. Στην Αθήνα δραστηριοποιήθηκε στο χώρο των βιβλιοπωλών. Πέθανε από καρδιακό νόσημα τον Αύγουστο του 1998. Με τον Γιάννη Καούνη απόκτησαν ένα παιδί, τη Χριστίνα.Η Σάρρα-Φωτεινή Σκουρτέλλη-Τσίτσοβιτς, ζωγράφος και κατασκευάστρια κοσμημάτων, φίλη του Γ. Καούνη μετά τη δικτατορία, δραστηριοποιήθηκε στη Δυτική Γερμανία και στην Ολλανδία κατά της χούντας και στο κίνημα για την απελευθέρωση των πολιτικών κρατουμένων καθ’ όλο το διάστημα της επταετίας. Συνεργάστηκε στη δημιουργία και τη διασύνδεση των αντιδικτατορικών επιτροπών των χωρών όπου είχε αναπτύξει δράση και βοήθησε ενεργά στην παράνομη είσοδο αγωνιστών στην Ελλάδα. Το αρχείο της το εμπιστεύθηκε στον Γ. Καούνη, ο οποίος με τη σειρά του το παρέδωσε στην ΕΜΙΑΝ.Ο Ανδρέας Κων. Τσάκας, δημόσιος υπάλληλος, οπαδός της Αριστεράς, παρέδωσε στον Γ. Καούνη διάφορα έντυπα, από αυτά που κυκλοφορούσαν στα σχολεία και τα πανεπιστήμια την περίοδο 1970–1980, τα οποία είχε συγκεντρώσει ως συλλέκτης.Τέλος η συλλογή εμπλουτίζεται με τη γραφομηχανή και τον πολύγραφο που χρησιμοποιούσε η αντιδικτατορική οργάνωση Ρήγας Φεραίος κατά το έτος 1969, με φύλλα του αντιδικτατορικού Ριζοσπάστη (Μαχητή), της Αυγής και του Θούριου, με αφίσες, προκηρύξεις και τρικ της παρανομίας. Τις δικογραφίες και τον παράνομο τύπο όπως και τον πολύγραφο τα εντόπισε, κατά το 1980, ο Γ. Καούνης στην αποθήκη πειστηρίων του Εφετείου Αθηνών, που βρισκόταν τότε στην οδό Αρσάκη, τα ζήτησε και τα πήρε.Όλα τα παραπάνω, που δωρήθηκαν τμηματικά στην ΕΜΙΑΝ την περίοδο 2004–2009, συγκροτούν τις εξής ενότητες: i. Σπουδαστικά (πριν από τη δικτατορία), ii. Δικτατορία-Αντιδικτατορικός Αγώνας, iii. Μεταπολίτευση (σπουδαστικά, πολιτικές οργανώσεις της νεολαίας, κόμματα και πολιτικές οργανώσεις), iv. Περιοδικός και ημερήσιος τύπος, v. Αποκόμματα τύπου, vi. Αρχειακά αντικείμενα-κειμήλια.