Το περιεχόμενο της Συλλογής αναφέρεται στη μακρά πολιτική παρουσία και δράση του Παναγιώτη Κανελλόπουλου και του Κωνσταντίνου Καραμανλή και αποτελείται από αποκόμματα εφημερίδων και πλούσιο όσο και σπάνιο φωτογραφικό υλικό, το οποίο είναι διαρθρωμένο σε καθημερινή βάση και ταξινομημένο σε 241 φακέλους, που περιέχουν, πέρα από τα αποκόμματα, περί τις 20.000 φωτογραφίες.

Μέρος του υλικού παρέχει πληροφορίες για την παιδική και νεανική ηλικία του Π. Κανελλόπουλου, ενώ το υπόλοιπο, που αποτελεί τον κύριο κορμό του Αρχείου, αναφέρεται στην πολιτική του σταδιοδρομία και καλύπτει την περίοδο 1935-1971.