Το αρχείο περιλαμβάνει τεκμήρια (κυρίως αντίγραφα από αρχειακές και έντυπες πηγές) από τις έρευνες του Α. Αγγέλου σε βιβλιοθήκες της Ελλάδας και του εξωτερικού γύρω από πρόσωπα και θέματα της τουρκοκρατίας και του Διαφωτισμού, πρόσωπα και θέματα της νεοελληνικής λογοτεχνίας. Περιλαμβάνει επίσης μελέτες και σχέδια μελετών του Α. Αγγέλου σε αυτά τα ερευνητικά πεδία, τεκμήρια από την έκδοση ή τον σχεδιασμό έκδοσης έργων στη σειρά Νεοελληνική Βιβλιοθήκη των εκδόσεων Ερμής, τεκμήρια από την διδασκαλία του στο πανεπιστήμιο, στη ΧΕΝ κ.α., συναφείς με τα ενδιαφέροντά του δημοσιεύσεις ιστορικών και φιλολόγων.

Το αρχείο περιλαμβάνει τεκμήρια (χφα, δφα, εκτυπώσεις Η/Υ, φωτοαντίγραφα αρχειακών και έντυπων πηγών και βιβλιογραφίας) από τη μεταφραστική δραστηριότητα, τις φιλολογικές μελέτες του Π. Μουλλά (διδακτορική διατριβή, έρευνες, βιβλία, άρθρα, ομιλίες) και το διδακτικό του έργο στο πανεπιστήμιο. Περιλαμβάνει επίσης υπηρεσιακά έγγραφα από την σταδιοδρομία του στο πανεπιστήμιο (Γαλλία, Ελλάδα, Κύπρος), αλληλογραφία, κείμενα άλλων, έντυπα 19ου και 20ού αιώνα, φωτοαντίγραφα εντύπων, φωτογραφίες.