Συμπεριλαμβάνει α. προσωπική και επαγγελματική αλληλογραφία, β. έγγραφα και ερευνητικό υλικό σχετικό με την Ιστορία των Ιονίων Νήσων και της Κρήτης κατά τα έτη της Βενετικής κυριαρχίας καθώς και έγγραφα από το Αρχείο της Ιονίου Πολιτείας, της οποίας ο Σπ. Θεοτόκης προΐστατο από το 1912 έως το 1935, γ. μικρό αριθμό εγγράφων που αφορούν στον εορτασμό της μεγάλης Πανιονίου Έκθεσης του 1914 για τα πενήντα χρόνια της ενσωμάτωσης της Επτανήσου στην Ελλάδα.

Αρχείο του κόμητος Δημητρίου Καρούσου από την Κεφαλονιά, βουλευτή της Ιονίου Βουλής, επάρχου Κεφαλονιάς, γερουσιαστή και τελευταίου προέδρου της Ιονίου Γερουσίας και μετέπειτα βουλευτή Κεφαλονιάς στην Ελληνική Βουλή:

1. Νοταριακά (1662-1908)
2. Αλληλογραφία με διάφορα εξέχοντα πρόσωπα (1832-1881).
3. Απόγραφα, αποσπάσματα πρακτικών, κ.ά. (1853-1862)
4. Γράμματα επίσημα (1841-1852).
5. Οικογενειακό δέντρο Καρούσου.
6. Δίπλωμα διδακτορικό του Ν. Φίτσιου του 1898
7. Έγγραφα περί του τίτλου του κόμητος (1705-1840).
8. Έντυπα: εφημερίδες, προκηρύξεις κ.ά.
9. Ευρετήριο αλφαβητικό προσώπων με τα οποία είχε οικονομικές και άλλες σχέσεις ο Καρούσος.
10. Προσκλήσεις του Βασιλικού Αυλαρχείου (1866-1868).
11. Πρόσκληση σε γάμο του 1868.
12. Χειρόγραφο περί απονομής συντάξεως (1850-1865).
13. Χειρόγραφα της Αγγλικής Προστασίας στα Επτάνησα (1817-1864).
14. Κατάλογοι υπογραφών κατοίκων της Κεφαλονιάς που ευγνωμονούν τον κόμη Καρούσο.

α) Έγγραφο 1
1834, Απριλίου 28
Κοινοποίηση της προκήρυξης για τη διάλυση της Γερουσίας από τον αρμοστή Gore Browne (Παλάτι Αγίου Μιχαήλ και Αγίου Γεωργίου, Κέρκυρα)
β) 1863, Ιανουαρίου 22
Επιστολή της πριγκίπισσας Koltzoff Massalsky (Λιβόρνο) προς την [Ελένη] Σκουζέ.
Το περιεχόμενο της επιστολής αναφέρεται εξ ολοκλήρου στην έκδοση του βιβλίου της για την ιστορία της Ελλάδας. Ο πρώτος τόμος, που τυπώθηκε στα γαλλικά, θεωρήθηκε από τους κριτικούς το πιο άρτιο έργο, καθώς και το πιο ευνοϊκό που γράφτηκε ποτέ για τους Έλληνες. Ο δεύτερος, που είναι στο στάδιο της εκτύπωσης, θα περιλαμβάνει τα γεγονότα από την έλευση του Καποδίστρια έως τη σύγκληση της Εθνικής Συνέλευσης με έδρα την Αθήνα. Το βιβλίο τελειώνει με προτάσεις για το μέλλον της Ελλάδας. Ακόμη, αναφέρει ότι της έστειλε τα άρθρα του A. Pommier και τελειώνει με ειδήσεις για την οικογένειά της.
γ) 1901, Ιουνίου 18 (1314 Ρεμπουλαχίρ 12)
Άδεια δικηγορίας, χορηγούμενη από το Υπουργείο Δικαιοσύνης στον πτυχιούχο της Αυτοκρατορικής Νομικής Σχολής Βασιλάκη Κελμπαμπά, για την άσκηση πρώτου βαθμού δικηγορίας στα οθωμανικά δικαστήρια.

Αποτελείται από επιστολές, κανονισμό εφημερίδας Πρωΐας, φωτογραφίες, έγγραφα της Κεντρικής Επιτροπής Ζαγορισίων, έγγραφα της Ιονίου Γερουσίας, χειρόγραφα κ.ά.

Διοικητικό αρχείο του πρώην Ιστορικού Αρχείου Κέρκυρας, του πρώην Αρχείου Ιονίου Γερουσίας και των ΓΑΚ-Αρχείων Ν. Κέρκυρας. Πρωτόκολλα κι αλληλογραφία, οικονομική διαχείριση, μισθολογικά μητρώα, ληξιαρχικά διάφορα (αιτήσεις έκδοσης αντιγράφων ληξιαρχικών πράξεων, και πιστοποιητικών), αιτήσεις έκδοσης συμβολαιογραφικών πράξεων, αρχείο του Αναγνωστηρίου (αιτήσεις εισαγωγής ερευνητών, ατομικές καρτέλες ετήσιας κίνησης αναγνωστών, αιτήσεις αναπαραγωγής αντιγράφων αρχειακού υλικού, δελτία ευρετηρίασης αρχειακού υλικού, παλαιοί κατάλογοι).