Το αρχείο περιλαμβάνει αλληλογραφία (οικογενειακή, πολιτική), προσωπικά και υπηρεσιακά έγγραφα, σημειώσεις και άρθρα για στρατιωτικά και πολιτικά θέματα, χάρτες, έντυπα, αρχιτεκτονικά σχέδια, φωτογραφίες κ.ά.. Αφορά την υπηρεσία του στους Βαλκανικούς πολέμους, την εξορία του, τις σχέσεις του με τη βασιλική οικογένεια, τη θητεία του στην κυβέρνηση και την οικογένειά του.

Το υλικό του αρχείου αφορά τη στρατιωτική δράση του Ζυγούρη κατά τη διάρκεια των Βαλκανικών πολέμων, τη Μικρασιατική εκστρατεία και τον Πόλεμο 1940-1941.
Το υλικό που αφορά τους Βαλκανικούς πολέμους αποτελείται από δύο σημειωματάρια με ημερολογιακές σημειώσεις του Ζυγούρη.
Το υλικό που αφορά τη Μικρασιατική εκστρατεία περιλαμβάνει τρεις πολεμικές εκθέσεις της V Μεραρχίας (9/11/1920 έως Σεπτέμβριο 1921, Αύγουστος-Σεπτέμβριος 1922) [απεστάλη στον Ζυγούρη το 1930], σχεδιαγράμματα, διαταγές και εκθέσεις σχετικά με το σχέδιο άμυνας της Μεραρχίας στον τομέα Μπορντί. Μεγαλύτερο σε όγκο είναι το υλικό που αφορά τον Πόλεμο 1940-1941 και αναφέρεται κυρίως στη σύνταξη της πολεμικής έκθεσης της Μεραρχίας. Περιλαμβάνονται η πολεμική έκθεση που συνέταξε ο Ζυγούρης τον Μάρτιο του 1942 και υπέβαλε στο υπουργείο Εθνικής Αμύνης τον Σεπτέμβριο του ίδιου χρόνου, σχέδιο της πολεμικής έκθεσης με χειρόγραφες διορθώσεις, έγγραφα της Μεραρχίας στα οποία στηρίχθηκε η έκθεση (διαταγές, μηνιαίες εκθέσεις πεπραγμένων της Μεραρχίας, εκθέσεις διαφόρων μονάδων και στρατιωτικών της Μεραρχίας), σχεδιαγράμματα. Επίσης περιλαμβάνεται αλληλογραφία σχετική με τη σύνταξη της πολεμικής έκθεσης, οικογενειακή (με τη σύζυγό του Αριάδνη και την κόρη του Δάφνη) και προσωπική αλληλογραφία κατά τη διάρκεια του πολέμου 1940-41.

Στρατιωτικό βιβλιάριο, απονομή μεταλλίου για τη συμμετοχή του στους Βαλκανικούς πολέμους (1914), επιστολή 1ου τάγματος ευζώνων προς το μετοχικό ταμείο στρατού σχετικά με τον Δημάκο (1912), κοινοποίηση υπουργείου Εθνικής Αμύνης προς τις στρατιωτικές αρχές περί αποκαταστάσεως αξιωματικών (1944), απόσπασμα ημερησίας διαταγής Εφορείας Υλικού Πολέμου Αθηνών σχετικά με την αυτεπάγγελτο αποστρατεία του Δημάκου (1945).
Πιστοποιητικά θανάτου και έγγραφα απονομής σύνταξης (1958).
Φωτογραφίες.

Επιστολές του Χρήστου Χρυσανθακόπουλου αδελφού του Θεόδωρου, που υπηρετούσε στους Βαλκανικούς πολέμους. Οικογενειακή και προσωπική αλληλογραφία του Θ. Χρυσανθακόπουλου, προσωπικά, οικονομικά και ποικίλα.

Πρόκειται για μία από τις μεγαλύτερες και σημαντικότερες συλλογές καρτ-ποστάλ της Θεσσαλονίκης που εκδόθηκαν στα τελευταία χρόνια της οθωμανικής περιόδου. Οι καρτ-ποστάλ, ταξινομημένες και τεκμηριωμένες από τον ίδιο το συλλέκτη με βάση τις γειτονιές που απεικονίζουν αλλά και θεματικά, καλύπτουν χωρικά όλη την τότε πόλη (δυτικά προάστια, Άνω Πόλη, κέντρο, αγορά, παραλία, ανατολικές συνοικίες ή «Εξοχές»), επαγγέλματα, σημαντικές προσωπικότητες της πόλης καθώς και σημαντικά γεγονότα (έκρηξη βομβών στην πόλη την άνοιξη του 1903, επανάσταση των Νεοτούρκων το 1908, επίσκεψη του σουλτάνου Μεχμέτ Ρεσάτ το 1911, Βαλκανικοί Πόλεμοι και είσοδος του Ελληνικού Στρατού στην πόλη). Εικονογραφούν μία έντονα μεταβατική εποχή για την πόλη της Θεσσαλονίκης.