Ο μεγαλύτερος όγκος του υλικού χρονολογείται από τη δεκαετία του 1880 έως το 1932, έτος του θανάτου του. Το αρχείο διαιρείται σε εννέα σειρές,
Ι: Αλληλογραφία,
ΙΙ:Έργα του Ι. Γενναδίου,
ΙΙΙ: Προσωπικά έγγραφα,
IV: Πολεμικές αποζημιώσεις,
V: Κοινότητες του απόδημου Ελληνισμού,
VI: Η Γεννάδειος Βιβλιοθήκη, VII: Φωτογραφίες,
VIII: Συλλογή Κωνσταντίνου Μαγκάκη,
IX: Διάφορα.
Το Αρχείο Ιωάννου Γενναδίου αποτελεί τμήμα, το μεγαλύτερο, του συνολικού Αρχείου Ιωάννου Γενναδίου που βρίσκεται διαμερισμένο σε δύο άνισα μέρη με πρωτοβουλία του ιδρυτή της βιβλιοθήκης: το εκτενέστερο, κείται στους φακέλους του Αρχείου Ι.Γ. και το βραχύτερο περιέχεται στο ποικίλο υλικό ενός σημαντικού αριθμού Λευκωμάτων (Scrapbooks), των ιδιότυπων αυτών θεματικών κολλάζ στα οποία ο Γεννάδιος συνέλεξε και απέθεσε με περισσή γνώση και θαυμαστή επάρκεια υλικό, συνήθως εφήμερο, (χαλκογραφίες, χάρτες, φωτογραφίες, αποκόμματα εφημερίδων και περιοδικών, αλλά και επιστολές, προσκλήσεις, ταχυδρομικά δελτία, έντυπα μενού κ.α.) που αφορούσε μια συγκεκριμένη κάθε φορά θεματική σχετικά με την πολιτική, την ιστορία, την βιβλιογνωσία, τον τύπο, την αρχιτεκτονική, την τοπογραφία, τα αρχαία μνημεία. Συγκεκριμένα, 24 Λευκώματα (αρ. 2-24 και 38) περιέχουν αρχειακό υλικό το οποίο, κατά κανόνα, προηγείται χρονολογικά εκείνου που απόκειται στους φακέλους του Αρχείου Ι.Γ. Ειδικότερα, το υλικό του 19ου αιώνα τοποθετήθηκε από τον Ι. Γεννάδιο σχεδόν αποκλειστικά στα Λευκώματα, ακολουθεί αριθμητικά εκείνο των πρώτων ετών του 20ού, και τέλος σποραδικά των υπόλοιπων ετών ως τον θάνατό του (1932). Το υλικό εδώ παρουσιάζεται θεματικά συγκροτώντας μικρές ενότητες αποτελούμενες από αλληλογραφία, αποκόμματα εφημερίδων, προσκλήσεις κλπ. σχετικά με την οικογένεια Γενναδίου, την ίδρυση και ανέγερση του Γενναδείου, την ελληνική και διεθνή πολιτική, την ελληνική οικονομία, την κρίση και τα δάνεια, την βουλευτική υποψηφιότητα του Ι. Γενναδίου στις εκλογές του 1907, την ελληνική ορθόδοξη Εκκλησία και τις σχέσεις της με τις δυτικές ομολογίες. Περιλαμβάνονται επίσης η αρθρογραφία του Ι. Γενναδίου στον ελληνικό και ξένο τύπο-κυρίως τον αγγλόφωνο, τα διπλωματικά του ταξίδια στην Ευρώπη και την Αμερική, η συλλογή των βιβλίων του και τα ex libris, βραβεύσεις του από πνευματικά ιδρύματα και οργανισμούς, και πλείστα λεπτομερή στοιχεία από την συμμετοχή του σε εκδηλώσεις της κοινωνικής ζωής, ιδίως στο Λονδίνο. Το σημαντικότερο όμως τμήμα υλικού του 20ού αιώνα διαμοιράστηκε σε φακέλους συγκροτώντας το Αρχείο Ι.Γ. Κατά συνέπεια ο ερευνητής που μελετά το Αρχείο Ι.Γ. θα πρέπει να έχει συνεχώς υπόψιν αυτή την ιδιαιτερότητα και ως εκ τούτου να ανατρέχει και στις πλούσιες θεματικές συλλογές των Λευκωμάτων προκειμένου να εξασφαλίζει την κατά το δυνατόν πληρότητα στις αναζητήσεις του.

ΕΝΟΤΗΤΑ Ι: ΑΛΛΗΛΟΓΡΑΦΙΑ
Η ενότητα περιλαμβάνει εισερχόμενη αλληλογραφία του Ν. Βασιλικού (οικογενειακή, προσωπική και επαγγελματική). Η αλληλογραφία με τον γιό του Βασίλη Βασιλικό (εισερχόμενη και εξερχόμενη) βρίσκεται στο Αρχείο Β. Βασιλικού, ΕΝΟΤΗΤΑ 100 Αλληλογραφία.

ΕΝΟΤΗΤΑ ΙΙ: ΠΡΟΣΩΠΙΚΑ ΕΓΓΡΑΦΑ
Η ενότητα περιλαμβάνει προσωπικά έγγραφα του Ν.Βασιλικού και το ημερολόγιο που κρατούσε κατά τη διάρκεια της στρατιωτικής του θητείας στον Μικρασιατικό Πόλεμο. Βλέπετε επίσης Αρχείο Β. Βασιλικού, ΕΝΟΤΗΤΑ 200, Υποενότητα 204, Οικογενειακά τεκμήρια, ΕΝΟΤΗΤΑ 500 Υπόθεση Πόλκ και ΕΝΟΤΗΤΑ 800 Φωτογραφικό Υλικό

Η συλλογή, που περιλαμβάνει πάνω από 200 ταχυδρομικά δελτάρια των τελών του 19ου και των αρχών του 20ου αιώνα, απεικονίζει την ιστορία της Ελλάδας και των Βαλκανίων σε μια περίοδο 35 ετών, αρχίζοντας από την ήττα της Ελλάδας το 1897 στον πόλεμο με την Τουρκία και καταλήγοντας στο 1922, μια άλλη ήττα και την εγκατάλειψη των ελπίδων της Ελλάδας για εδαφική εδραίωση στη Μικρά Ασία. [βλ. και σημείωση δημοσίευσης]