Το αρχείο περιέχει υλικό (αλληλογραφία, πιστοποιητικά, χειρόγραφα και δακτυλόγραφα ομιλιών, αποκόμματα εφημερίδων, διπλώματα, φωτογραφίες, προσκλήσεις κ.ά.) σχετικά με την δραστηριότητα του Σπύρου ως μέλους της Κ.Ε.Β.Α., της Αστροναυτικής Εταιρείας αθλητικών οργανώσεων κ.ά. Αναλυτικότερα:
Υποφάκελος 1
Βορειοηπειρωτικά (1950-1979)
Αλληλογραφία με τον Γεώργιο Κουρμούλη (πρόεδρο Κ.Ε.Β.Α.), τον Ξενοφώντα Νούση (πρέσβη της Αλβανίας με διαφόρους συλλόγους («Σελασφόρος», «Βορειοηπειρωτικός Σύλλογος Κέρκυρας», «Πανηπειρωτική Συνομοσπονδία Ελλάδος») και άλλους, ιστορικά σημειώματα και κείμενα διαλέξεών του. Αφορούν την ιστορία του Βορειοηπειρωτικού ζητήματος, τις δραστηριότητες της Κ.Ε.Β.Α., την εφημερίδα της Πυρσός και την αναγνώριση του έργου του Σπύρου. Περιέχεται επίσης και ένα αντίγραφο επιστολής του Σεραφείμ προς τον Γεώργιο Παπαδόπουλο (1970).
Υποφάκελος 2
Αλληλογραφία (1931-1974)
-Αλληλογραφία με υπουργείο Εξωτερικών, Δήμο Αθηναίων, την Ελληνική Ποδοσφαιρική Ομοσπονδία, τον Σ.Ε.Γ.Α.Σ., τον Παναθηναϊκό, την εφημερίδα Αθλητική Ηχώ τον Σπύρο Μαυρίκη (πρόεδρο της Εταιρείας Λογοτεχνών Ιατρών), τον Πατριάρχη Κωνσταντινουπόλεως κ.ά. Περιλαμβάνονται επίσης αντίγραφα των επιστολών που ανταλλάχθηκαν ανάμεσα στον Ελληνοαμερικανικό Σύνδεσμο και τον πρόεδρο των Η.Π.Α., Henry Ford σχετικά με την εισβολή στην Κύπρο.
-Προσωπική αλληλογραφία με Ιωάννα Χρόνη (1951-1952)
Υποφάκελος 3
Διάφορα (1941-1993)
Πιστοποιητικά και βεβαιώσεις, διπλώματα της Ελληνικής Αθλητιατρικής Εταιρείας, του Ομίλου Φίλων της Ακτής, της Ελληνικής Ουρολογικής Εταιρείας, προσκλήσεις, κείμενα διαλέξεων για την διαστημική βιολογία, ομολογίες του προσφυγικού δανείου του 1924 (1924,1993) κ.ά.
Υποφάκελος 4
Αποκόμματα εφημερίδων (1909-1965)
Αποκόμματα εφημερίδων με άρθρα του ίδιου και άλλων για το Βορειοηπειρωτικό και με φωτογραφίες του χωριού Βούνο.
Περιέχονται επίσης δύο άλμπουμ με φωτογραφίες.