Το υλικό του αρχείου αφορά τη στρατιωτική δράση του Ζυγούρη κατά τη διάρκεια των Βαλκανικών πολέμων, τη Μικρασιατική εκστρατεία και τον Πόλεμο 1940-1941.
Το υλικό που αφορά τους Βαλκανικούς πολέμους αποτελείται από δύο σημειωματάρια με ημερολογιακές σημειώσεις του Ζυγούρη.
Το υλικό που αφορά τη Μικρασιατική εκστρατεία περιλαμβάνει τρεις πολεμικές εκθέσεις της V Μεραρχίας (9/11/1920 έως Σεπτέμβριο 1921, Αύγουστος-Σεπτέμβριος 1922) [απεστάλη στον Ζυγούρη το 1930], σχεδιαγράμματα, διαταγές και εκθέσεις σχετικά με το σχέδιο άμυνας της Μεραρχίας στον τομέα Μπορντί. Μεγαλύτερο σε όγκο είναι το υλικό που αφορά τον Πόλεμο 1940-1941 και αναφέρεται κυρίως στη σύνταξη της πολεμικής έκθεσης της Μεραρχίας. Περιλαμβάνονται η πολεμική έκθεση που συνέταξε ο Ζυγούρης τον Μάρτιο του 1942 και υπέβαλε στο υπουργείο Εθνικής Αμύνης τον Σεπτέμβριο του ίδιου χρόνου, σχέδιο της πολεμικής έκθεσης με χειρόγραφες διορθώσεις, έγγραφα της Μεραρχίας στα οποία στηρίχθηκε η έκθεση (διαταγές, μηνιαίες εκθέσεις πεπραγμένων της Μεραρχίας, εκθέσεις διαφόρων μονάδων και στρατιωτικών της Μεραρχίας), σχεδιαγράμματα. Επίσης περιλαμβάνεται αλληλογραφία σχετική με τη σύνταξη της πολεμικής έκθεσης, οικογενειακή (με τη σύζυγό του Αριάδνη και την κόρη του Δάφνη) και προσωπική αλληλογραφία κατά τη διάρκεια του πολέμου 1940-41.