Το αρχείο αποτελείται από τέσσερα (4) λευκώματα με επικολλημένα (από τον ίδιο τον Σ.Σίμο) διάφορα επίσημα έγγραφα, συγχαρητήρια τηλεγραφήματα και επιστολές με την ευκαιρία της ανάληψης του υπουργείου Περιθάλψεως, προσκλήσεις, μενού, επισκεπτήρια, φωτογραφίες (Εμπειρίκειο Άσυλο Παίδων, συνοικισμός προσφύγων στην Τούμπα Θεσσαλονίκης) και αποκόμματα εφημερίδων (1914-1921).
Στα εξώφυλλα των λευκωμάτων υπάρχουν οι ενδείξεις:“Αναμνήσεις εκ της ενδόξου Συνθήκης του Βουκουρεστίου 1914”, “Αναμνήσεις υπουργίας. Θεσσαλονίκη-Αθήναι”, “Σπ.Σίμος. Υπουργός επί της Περιθάλψεως, 1918-1921”.
-Λυτά έγγραφα, κυρίως επιστολές των Ιωακείμ πατριάρχη Κωνσταντινουπόλεως, Αλ.Σκουζέ, Ν.Μαυροκορδάτου, Ι.Γενναδίου, Ι.Κ.Σφακιανάκη, Α.Ζαΐμη, Ε.Βενιζέλου, Επαναστατικής Συνελεύσεως Κρητών, Ελληνικών Κοινοτήτων Βραΐλας, Γαλαζίου, Κωνστάντσας, κ.ά. (1887-1917).
-Δύο (2) αχρονολόγητες επιστολές Ε.Βενιζέλου προς Γεώργιο Βεντήρη.

Συλλογή Σπυρίδωνος και Ροζίνας Σίμου που περιλαμβάνει επιστολές, δελτάρια, επισκεπτήρια του πρωθυπουργού Ελευθέριου Κ. Βενιζέλου και άλλων προς τον βουλευτή, υπουργό και εκδότη της εφημερίδας "ΠΑΤΡΙΣ" Σπυρίδωνα Σίμο και αυτόγραφο ημερολόγιο του Σπ. Σίμου στο οποίο περιγράφει τις πρώτες μέρες του κινήματος της Εθνικής Αμύνης και της Προσωρινής Κυβέρνησης Θεσσαλονίκης και τη μεταφορά του Ελευθερίου Βενιζέλου και των συνεργατών του από την Κρήτη στη Θεσσαλονίκη με το ατμόπλοιο "Εσπερίς".