Έγγραφα σχετικά με τη συμμετοχή του Δημητρίου Καλλέργη στον Αγώνα της ανεξαρτησίας, στον εμφύλιο πόλεμο και στην εξέλιξή του στο στρατό (1824-1842). Ημερήσιες διαταγές, προκηρύξεις, έντυπα και συγχαρητήριες επιστολές για την επανάσταση της Γ΄ Σεπτεμβρίου 1843.
Αλληλογραφία του Δημητρίου Καλλέργη με τους: Αλέξανδρο Μαυροκορδάτο, Θεόδωρο Γρίβα, Γεώργιο Σταύρου, Νικόλαο Δραγούμη, Λουδοβίκο Ναπολέοντα και με άλλα σημαίνοντα πρόσωπα της εποχής για θέματα που αφορούν την πολιτική κατάσταση της Ελλάδας, το κρητικό ζήτημα κ.ά. (1845-1859).
Υπηρεσιακά έγγραφα κατά τη διάρκεια της θητείας του ως πληρεξούσιου υπουργού στην πρεσβεία των Παρισίων (1859-1863). Αλληλογραφία (1863-1867).
Έγγραφα σχετικά με τις σπουδές του γιού του Εμμανουήλ Καλλέργη στη σχολή του Saint Cyr. Έντυπα.

Το αρχείο αποτελείται, κυρίως, από επιστολές, οι περισσότερες εκ των οποίων απευθύνονται στον Γεώργιο Κουντουριώτη όσο ήταν Πρόεδρος του Εκτελεστικού (1824 - 1825), ενώ υπάρχουν επιστολές που απευθύνονται στον Λάζαρο Κουντουριώτη ή και στους δύο αδελφούς. Μεταξύ των αποστολέων συγκαταλέγονται οι: Ιωσήφ Κιάππε, Ιω. Κλάδος, Κ. Μεταξάς, Αναγν. Οικονόμος, Ν. Ιγγλέσης, Πανούτζος Νοταράς, Αναστ. Λόντος, Γ. Γιατράκος, Λυκ. Λογοθέτης, Ιω. Ορλάνδος, Ανδρ. Μιαούλης, Αλ. Μαυροκορδάτος, Κανέλλος Δεληγιάννης, Ν. Πονηρόπουλος, Θ. Γρίβας, Θ. Κολοκοτρώνης, κ.ά.

Αναφορές και επιστολές των οπλαρχηγών: Ιωάννη Γκούρα, Νάκου Πανουργιά, Νικολάου Κριεζιώτη, Κ. Δυοβουνιώτη, Σπύρου Μήλιου, Κωνσταντίνου Μεταξά (έκτακτου επιτρόπου Ανατολικής Ελλάδας), Γεωργίου Λασσάνη, Θεόδωρου Γρίβα κ.ά. προς τον Παπακώστα Τζαμαλά σχετικά με τις ανάγκες και τον ανεφοδιασμό των στρατοπέδων (1821-1835).
Αναφορές και διαταγές του Thomas Gordon, αρχηγού των στρατευμάτων Στερεάς Ελλάδας, προς τον Παπακώστα Τζαμάλα (1835). Επιστολές των: Αθανασίου Βλαχάκη, Παναγιώτη Λοιδορίκη (Λιδωρίκη), Νικολάου Κριεζώτη, Δημητρίου Καλλέργη, Θεόδωρου Γρίβα, κ.ά. προς τον Παπακώστα Τζαμάλα (1832-1850).
Χειρόγραφες σημειώσεις με τον τίτλο: «Ιστορικά υπομνήματα επί της οικογένειας Βέργου-Βλαχαρμάτα-Τζαμάλα-Παπακώστα, γραφέντα υπό της εγγόνης αυτών Παρασκευής Θεμιστοκλέους Παπακώστα, Αθήνα 1894». Σημειώσεις με βογραφικά στοιχεία για τον Παπακώστα Τζαμάλα (1894), καθώς και ιστορικές σημειώσεις (1899-1905).
Επιστολή της Καλλιρρόης Παρρέν (1905) ˑ έγγραφα της Επιτροπής Εκατονταετηρίδας, σχετικά με τον εορτασμό της Εθνικής Παλιγγενεσίας στους νομούς Φθιώτιδας και Φωκίδας (1930) ˑ έντυπα (1822, 1854) ˑ εφημερίδες (1874-1954).

Φωτογραφικά αντίγραφα εγγράφων σχετικών με τη λεηλασία του Mεσολογγίου από το στράτευμα του Θ. Γρίβα το 1832