Το αρχείο διαρθρώνεται σε τρεις σειρές ως εξής: όπως: α) γνωματεύσεις της Επιτροπής του Εκκλησιαστικού Ταμείου για την εκκλησιαστική και μοναστηριακή περιουσία, β) πρακτικά συνεδριάσεων Επιτροπής Εκκλησιαστικού Ταμείου, γ) κτήριο και προσωπικό Επιτροπής Εκκλησιαστικού Ταμείου, δ) συντάξεις αμνηστευθέντων κληρικών (θυρίδα 100/3) καθώς επίσης και φάκελοι που αφορούν στην οικονομική λειτουργία του Ταμείου: μισθοί προσωπικού και Επιτρόπου, χρηματικά εντάλματα του Γενικού Ταμείου Εκκλησιαστικού, εγγυητές και χρέη προς το Ταμείο κά. (θυρίδα 100/4). Περιλαμβάνονται ακόμα φάκελοι "διοικητικών ταμείων" Μήλου, Σκιάθου, Σκοπέλου, και διάφορα ποικίλα του Υπουργείου Εκκλησιαστικών.
Στην Β΄ σειρά της Δημοσίου Εκπαιδεύσεως περιλαμβάνονται έγγραφα που αφορούν: Δημοτικά σχολεία αρρένων, Δημοτικά σχολεία κορασίων, Νηπιακά σχολεία, Δημοδασκάλους και δημοτικά σχολεία του κράτους γενικά, το Προσωπικό δημοτικών σχολείων και τα βοηθήματά τους, το Αρχιτεκτονικό Σχολείο, τα Ιδιωτικά Σχολεία, των Καθολικών Σχολεία, τα Ναυτικά Σχολεία, την Μουσική Εκκλησιαστική Σχολή, το Πανεπιστήμιο, το Πολυτεχνικόν Σχολείον, το Σχολείον Πυροβολιστών, τη Ριζάρειο Εκκλησιαστική Σχολή, τη Σχολή κορασίων Ρόμπερτσον, τα Σχολεία της Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας, το Χειρουργικόν Σχολείον, τη Σχολή Χίλλ, τη Μαιευτική Σχολή, την Αρχαιολογική Εταιρεία, τις Αρχαιότητες Αιγαίου, Πελοποννήσου και Στερεάς Ελλάδος, το Αστεροσκοπείο, τη Δημόσια Βιβλιοθήκη: Γενικά-Πώληση και διανομή βιβλίων, τις Ειδικές Βιβλιοθήκες των Ελληνικών Σχολείων, το Βιβλιοπωλείο της Βασιλικής Τυπογραφίας και Βιβλία διδακτικά, Βιβλιοπώλες και απαγόρευση βιβλίων, Εφημερίδες, την Εφημερίδα της Κυβερνήσεως, Κληροδοσίες, Προσφορές, τις Οικοδομές, τους Καθυστερούμενους μισθούς διδασκάλων του κράτους, τα Μουσεία, τη Νομισματική Συλλογή, τις Συνδρομές συγγραμμάτων, το Βασιλικόν Τυπογραφείον, τα Καταστήματα Κωφών, την Ιατρική Εταιρεία, τη Φαρμακευτική Εταιρεία, τη Φαρμακευτική Σχολή, τη Φιλεκπαιδευτική Εταιρεία, τη Φιλολογική Λέσχη, τη Φυσικοϊστορική Εταιρεία, την Εταιρεία Ωραίων Τεχνών και την Παιδεία γενικά. Η Γ΄ σειρά των Χρηματικών Ενταλμάτων δημιουργήθηκε για λόγους πρακτικούς και περιλαμβάνει στελέχη χρηματικών ενταλμάτων που σχετίζονται με τις δαπάνες της Γραμματείας/Υπουργείου Εκκλησιαστικών και Δημοσίου Εκπαιδεύσεως, επιμεριζόμενες σε δύο τμήματα που αντιστοιχούν στις σειρές Α΄ και Β΄.

Έγγραφα Λύσανδρου Καυταντζόγλου (1824-1871)
Προσωπικά έγγραφα του Λύσανδρου Καυταντζόγλου (1824-1871): απονομή του τίτλου Cavalliere από τον βασιλιά της Ισπανίας (1824) ˑ συστατική επιστολή του Gaspare Cav. Salvi, καθηγητή στην Ακαδημία του Αγίου Λουκά (Ρώμη), για τον Λύσανδρο Καυταντζόγλου (1836) ˑ έγγραφα σχετικά με την ανέγερση «Πάνθεου» από τον Λύσανδρο Καυταντζόγλου (1836) ˑ έκθεση για την κατασκευή του ναού της Παντάνασσας στην Πάτρα (1852) ˑ δίπλωμα διορισμού του ως καθηγητή της αρχιτεκτονικής στην Ακαδημία του Αγίου Λουκά (Ρώμη, 1856) ˑ έκθεση για την ανέγερση μνημείου στην Αδριανούπολη (1828, 1859) ˑ εκλογή του ως μέλους της βασιλικής Ακαδημίας του San Fernando (Ισπανία 1867) ˑ σχέδια επιστολών του Λύσανδρου Καυταντζόγλου (1868) και, υπόμνημα προς τον βασιλιά για την ανέγερση του ναού του Αγίου Κωνσταντίνου (1871).
Αρχείο Κωνσταντίνου Κοντογόνη (1844-1877)
Επιστολές προς τον Κωνσταντίνο Κοντογόνη, κυρίως μαθητών του (1858-1862).
Λόγοι του Κωνσταντίνου Κοντογόνη εκφωνηθέντες στις επετείους της ίδρυσης του Πανεπιστημίου Αθηνών (1848-1861).
Αγγελίες και κατάλογοι συνδρομητών από διάφορες περιοχές της Ελλάδας για την έκδοση του «Ευαγγελικού Κήρυκα» (1857-1877) και της «Εκκλησιαστικής Ιστορίας» (1864) ˑ κατάστιχο εξόδων της έκδοσης του «Ευαγγελικού Κήρυκα» (1869-1872).
Απολογισμοί και εκθέσεις πεπραγμένων του Αρσακείου κατά τα έτη (1851-1874) ˑ επικήδειοι λόγοι εκφωνηθέντες από τον Κωνσταντίνο Κοντογόνη κατά τα έτη (1850-1877) ˑ ομιλίες προς τις μαθήτριες του Αρσακείου (1868-1873) και προς τους μαθητές της Ριζαρείου Σχολής (1857).
Σημειώσεις του Κοντογόνη με θέμα τα επιτύμβια (1822-1860) ˑ εισηγήσεις για διδακτορικά διπλώματα ˑ χειρόγραφα επιστημονικών μελετών και άρθρων του ˑ πανεπιστημιακά συγγράμματα θεολογικού και φιλοσοφικού περιεχομένου: «Εγκυκλοπαιδεία και μεθοδολογία των θεολογικών επιστημών» ˑ «Εισαγωγή εις την Αγίαν Γραφήν», «Ερμηνεία εις τον Ιώβ», «Ερμηνεία των ψαλμών», «Ερμηνεία των επιστολών του Αποστόλου Παύλου», «Ερμηνεία εις την Α’ του Πέτρου επιστολήν», «Βίος του Ευαγγελιστού Ματθαίου», «Εγχειρίδιο εβραϊκής αρχαιολογίας», «Κρίσεις για την εβραϊκή αρχαιολογία» (1844), «Περί εβραϊκής γλώσσας» ˑ σημειώσεις σχετικά με την ιταλική γλώσσα και λογοτεχνία ˑ «Εκκλησιαστική Ιστορία», «Εκκλησιαστικοί συγγραφείς Δ’ Εκατονταετηρίδας», «Ελληνισταί», «Σαμαρείται».
Κλασικοί: «Ανακρέοντος εις έρωτα», «Σημειώσεις εις τον Κατά Κτησιφώντος λόγον του Αισχύνου», «Ιερωνύμου Ουολφίου και Ιωάννου Ιακώβου Ρεισκίου σημειώσεις εις τον Ολυνθιακόν πρώτον λόγον του Δημοσθένους», σημειώσεις εις τον «Περί Στεφάνου λόγον του Δημοσθένους», «Περί Ηροδότου», «Βίος Θεοκρίτου» κ.ά.
Μετάφραση του έργου του Noël Desvergers «Αβυσσινία». Σημειώσεις για τη συγγραφή άρθρων και μελετών του Κωνσταντίνου Κοντογόνη «Περί Αθεϊστών», «Αστέριος», «Το ενιαίον του Θεού πανταχού παραδεδεγμένον» κ.ά. Ποίημα με τον τίτλο «Εις Μαρίαν».

Το αρχείο αποτελείται από την επίσημη αλληλογραφία του Σκουλούδη, λευκώματα με αποκόμματα εφημερίδων, και βιβλία από την ιδιωτική του βιβλιοθήκη. Παρέχουν έναν πλούτο πληροφοριών για την πολιτική σταδιοδρομία του Σκουλούδη και την ιστορία της Σύγχρονης Ελλάδας στο τελευταίο μέρος του 19ου αιώνα και το πρώτο τέταρτο του 20ου αιώνα. Ο Σκουλούδης ήταν επίσης ιδρυτής της Εταιρείας της Λίμνης Κωπαΐδος (1883), που ανέλαβε το πρόγραμμα για την αποξήρανση της Λίμνης Κωπαΐδος στα τέλη του 19ου αιώνα.

Τμήμα αρχείου του τμήματος Εκκλησιαστικών και περιλαμβάνει έγγραφα που αφορούν:
Υπηρεσιακές μεταβολές ηγουμένων, μοναχών, αρχιεπισκόπων, μητροπολιτών, επισκόπων, βοηθών επισκόπων, εξάρχων, αρχιερατικών επιτρόπων και άλλου προσωπικού μονών (επιστάτες κ.λ.π.), πειθαρχικά μοναχών, ιερομόναχων, ιερέων, εφημερίων, αρχιμανδριτών, ενορίες, εφημέριους, εξωκκλήσια, νεκροταφεία, διαχείριση μοναστηριακής περιουσίας, ενοικιάσεις πολυετείς και μονοετείς καθώς και εκποιήσεις μοναστηριακών και εκκλησιαστικών κτημάτων, κατασκευές και επισκευές ναών και μονών, οικονομικά και δικαστικά θέματα ναών και μονών, μονές, επισκοπές, εκκλησίες εντός και εκτός του κράτους, κληροδοσίες, υποτροφίες κληρικών, γάμους, αποβιώσεις, στρατεύσιμους ιερείς, αλληλογραφία με Γενικό Εκκλησιαστικό Ταμείο, Ιερατικές Σχολές, Ριζάρειο Εκκλησιαστική Σχολή κ.λπ.

Το αρχείο περιέχει υπηρεσιακά βιβλία: Πρωτόκολλα και ευρετήρια, Διεκπεραιώσεως και επιδόσεως, Ποιότητας προσωπικού, Δημοτικής εκπαίδευσης, Μέσης εκπαίδευσης, Ιερατικών σχολείων, Πανεπιστημίου, Μοναστηριακά - Εκκλησιαστικά, Λογιστικά - Οικονομικά.