Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Ατομικά έγγραφα σχετικά με τη συμμετοχή του Στέφανου Δούκα στην αντίσταση (1941-1944): πιστοποιητικό πατριώτη (1945), προτάσεις για απονομή διάκρισης (1945), υποβολή δικαιολογητικών αναγνώρισης οργανώσεων (1950), έκθεση δράσης του Στέφανου Δούκα (1970) κ.ά.
Αντίγραφα αναφορών, επιστολών, διαταγών, εκθέσεων, δελτία πληροφοριών κ.ά., σχετικά με την οργάνωση ΜΥΔΑΣ στην Πελοπόννησο (1943)ˑ επιστολές, αναφορές, ονομαστικές καταστάσεις εργασθέντων στην οργάνωση ΜΥΔΑΣ κατά το διάστημα (1942-1944)ˑ εκθέσεις για τη δράση των μελών της οργάνωσης (1943) ˑ άδειες αναχωρήσεων των μελών της οργάνωσης από τις ιταλικές αρχές (1943) ˑ συνοπτική έκθεση των εργασιών του επιτελείου της οργάνωσης ΜΥΔΑΣ (Αύγουστος 1942 – Οκτώβριος 1944).
Εκθέσεις του στρατηγείου Ρούμελης της Ε.Κ.Κ.Α. 5/42 Συντάγματος Ευζώνων (Ιούνιος 1943 - Απρίλιος 1944) ˑ αντίγραφα εγγράφων αναφερόμενα στο ιστορικό της Ε.Κ.Κ.Α., δελτία πληροφοριών, εκθέσεις επιχειρήσεων (Νοέμβριος – Δεκέμβριος 1943), διαταγές κ.ά. Κείμενο του Στέφανου Δούκα με τον τίτλο «Σκέψεις», που εκφράζει τις απόψεις του για την οργάνωση του αντιστασιακού αγώνα, αναφερόμενος κυρίως στην Ε.Κ.Κ.Α. από την αρχή της γερμανικής κατοχής έως το τέλος ˑ οικονομικά και λογαριασμοί της οργάνωσης (1943-1944).
Έκθεση πεπραγμένων της υπηρεσίας σαμποτάζ της οργάνωσης «Απόλλων» (Ιούλιος – Οκτώβριος 1944) ˑ έγγραφα σχετικά με την αναγνώριση των αντιστασιακών οργανώσεων (1944-1950) ˑ βιβλιάριο εσόδων-εξόδων της ίδιας υπηρεσίας (1944) ˑ αναλυτική έκθεση για την οργάνωση και τη δράση της Ο.Π.Δ. Απόλλων (1969) ˑ απόσπασμα έκθεσης του Άλκη Δελμούζου για την αποφυλάκισή του από τους Γερμανούς (1945).
Αντίγραφα αναφορών και κοινοποιήσεων του Γενικού Στρατηγείου του Ε.Λ.Α.Σ. (1944), καθώς και διαταγές του Γενικού Αρχηγείου των Ε.Ο.Ε.Α. (1944). Αντίγραφα εγγράφων της συνδιάσκεψης στην Πλάκα για την κατάπαυση των εχθροπραξιών μεταξύ Ε.Δ.Ε.Σ. –Ε.Λ.Α.Σ. (1943-1944) κ.ά. ˑ οδοιπορικός χάρτης Αθήνα – Λάρισας (1903).