Φάκελοι των διατελέσαντων Μητροπολιτών Αθηνών (1833-1923) και Αρχιεπισκόπων Αθηνών και πάσης Ελλάδος (1923-1974). Φάκελοι εκκλησιαστικής τέχνης και λειτουργικής, χειροτονιών, διορισμών και μεταθέσεων, οφφικίων και προαγωγών, ενοριακών και εφημεριακών θεμάτων, καταγγελιών, αδειών και αποδημιών, ιεροκηρύκων, νομοκανονικών θεμάτων, θανάτων, βαπτίσεων, ιδρυμάτων, θείας λατρείας, επιτίμιων, γάμων και απόπειρας συμβιβασμών, υπαλληλικών θεμάτων, θεμάτων μοναστηριών, Μονών Καισαριανής, Πεντέλης, Ασωμάτων Πετράκη, Ευαγγελισμού Καλολειβαδείνου, Παντοκράτορος Νταού Πεντέλης, Κοιμήσεως Θεοτόκου Ηλιουπόλεως, Αναστάσεως Πεντέλης, Αγίου Ιωάννου Θεολόγου Παπάγου.

Το αρχείο αποτελείται από 487 φακέλους ταξινομημένους κατ’ έτος και, εντός του φακέλου, με βάση τον αύξοντα αριθμό της εισηγητικής έκθεσης. Περιέχονται συνολικά περί τις 57,500 υποθέσεις, που συνήθως περιλαμβάνουν την εισηγητική έκθεση, την έκθεση πραγματογνωμοσύνης, τα τοπογραφικά σχεδιαγράμματα και τις σχετικές μαρτυρικές καταθέσεις χωρίς να αποκλείεται η απουσία ενός ή δύο από τα σχετικά παραστατικά .
Στο αρχείο υπάρχουν στοιχεία για την ακίνητη περιουσία σημαινόντων πρόσωπων της περιόδου όπως ο Μακρυγιάννης (διανομή κτημάτων στους κληρονόμους), ο Γ. Σκουζές (φάκελος τοπογραφικών διαγραμμάτων των κτημάτων του), Κορομηλάς, Κοντόσταυλος κλπ, δημοσίων κτισμάτων (νοσοκομείο «Ελπίς», Αρχαιολογική Εταιρεία, Πολυκλινική Αθηνών, οικόπεδο Πανεπιστημίου Αθηνών) καθώς και της Ιεράς Μονής Ασωμάτων Πετράκη.