Το αρχείο αποτελείται από την επίσημη αλληλογραφία του Σκουλούδη, λευκώματα με αποκόμματα εφημερίδων, και βιβλία από την ιδιωτική του βιβλιοθήκη. Παρέχουν έναν πλούτο πληροφοριών για την πολιτική σταδιοδρομία του Σκουλούδη και την ιστορία της Σύγχρονης Ελλάδας στο τελευταίο μέρος του 19ου αιώνα και το πρώτο τέταρτο του 20ου αιώνα. Ο Σκουλούδης ήταν επίσης ιδρυτής της Εταιρείας της Λίμνης Κωπαΐδος (1883), που ανέλαβε το πρόγραμμα για την αποξήρανση της Λίμνης Κωπαΐδος στα τέλη του 19ου αιώνα.

Η συλλογή περιλαμβάνει 224 έγγραφα, κατά κύριο λόγο των ετών 1820‐1830. Πρόκειται στην πλειοψηφία τους για απαντητικές επιστολές του Πατριάρχου Αντιοχείας Μεθοδίου (1823‐1850) στον Χατζή Πανανό Θεοδοσίου (καπουκεχαγιά της Άνδρου) ο οποίος, εγκατεστημένος στην Κωνσταντινούπολη, φρόντιζε για οικονομικές κυρίως υποθέσεις του πατριαρχείου (χρέη κ.α.) ιδίως έναντι του πατριαρχείου Κωνσταντινουπόλεως. Οι επιστολές είναι συνταγμένες στην ελληνική γλώσσα, αρκετές όμως από αυτές και στην καραμανλίδικη. Εκτός του ανωτέρω κεντρικού πυρήνα, στη συλλογή συγκαταλέγονται και άλλα, περιφερειακά, έγγραφα, προγενέστερα και μεταγενέστερα (και σε τουρκική γλώσσα με αραβική γραφή καθώς επίσης και στην ιταλική, γαλλική και αγγλική γλώσσα). Ανάμεσα σε αυτά ξεχωρίζουν δύο μεγάλων διαστάσεων επιστολές, των αρχών του 19ου αιώνα, προς τις οθωμανικές αρχές με τις πρωτότυπες υπογραφές όλων των προεστών της νήσου Άνδρου.