Το αρχείο του Κωνσταντίνου Σημίτη περιλαμβάνει πολιτικού ενδιαφέροντος τεκμήρια με αφετηρία την δεκαετία του 1960, οπότε ο ίδιος άρχισε να δραστηριοποιείται πολιτικά. Σε αυτά συγκαταλέγονται χειρόγραφα κείμενα και σημειώσεις, δημόσιες ομιλίες, άρθρα, φάκελοι προετοιμασίας και υλικού των βιβλίων του, αλληλογραφία, αντιστασιακά κείμενα και τεκμήρια της πολιτικής του διαδρομής, καθώς και φάκελοι και εισηγήσεις συνεργατών του. Το αρχείο αποτυπώνει την πορεία της πολιτικής σκέψης, των ιδεολογικών αναφορών και τη διαδρομή του προβληματισμού του πρώην πρωθυπουργού για τα εθνικά, ευρωπαϊκά και διεθνή θέματα.