Το αρχείο περιλαμβάνει υλικό που αφορά στο πολύπλευρο θεατρικό, πεζογραφικό, ποιητικό και μεταφραστικό του έργο όπως: χειρόγραφα και δακτυλογραφημένα σχεδιάσματα γνωστών και άγνωστων έργων, σενάρια, ιδέες και περιλήψεις σεναρίων, έντυπο υλικό παραστάσεων (θεατρικά προγράμματα, αφίσες, προσκλήσεις κ.ά.), αποκόμματα εφημερίδων με συνεντεύξεις, κριτικές, βιβλιοπαρουσιάσεις, αποκόμματα της αρθρογραφίας του, φωτογραφίες παραστάσεων και προσωπικές φωτογραφίες. Περιλαμβάνεται ακόμα προσωπική και επαγγελματική αλληλογραφία, ιδιωτικά έγγραφα, συμβόλαια, συμφωνητικά, δικαιώματα, συμβάσεις, υλικό σχετικά με τις τηλεοπτικές και κινηματογραφικές δραστηριότητες του συγγραφέα και τη στιχουργική του, τα εκδοθέντα βιβλία του, οπτικοακουστικό υλικό με λίγες ηχητικές καταγραφές και ψηφιακά αρχεία (κασέτες, δισκέτες, cd/dvd), μελέτες και προσχέδια ομιλιών, κάποια προσωπικά αντικείμενα. Περιλαμβάνονται επίσης δύο ημερολόγια συγγενών του συγγραφέα: του στρατιώτη Χρίστου Σκούρτη (1919) και του Παναγιώτη Ελευθερίου, αδερφού της μητέρας του (1944).

Το αρχείο περιέχει αυτόγραφα σχεδιάσματα και αποσπάσματα έργων του Αλέξανδρου Παπαδιαμάντη: Ιστορικό Μυθιστόρημα [Το Λάβαρον], Η Γυφτοπούλα, Η Μετανάστις, Στο Χριστό στο Κάστρο, Η Νοσταλγός, [Ο Αυτοκτόνος], Παιδική Πασχαλιά, μαθητικά τετράδια με τα νεανικά του σχέδια, οικογενειακή αλληλογραφία (1869-1897) του συγγραφέα αλλά και του αδελφού του Γεώργιου, κειμήλια της οικογένειας όπως το κατάστιχο του εφημέριου πατέρα (1886-1894) και το ναυτικό βιβλιάριο (1820) του εκ πατρός πάππου, αγγελίες δημοσίευσης έργων του Αλέξανδρου Παπαδιαμάντη καθώς και φιλολογικά κατάλοιπα του Γ. Βαλέτα και άλλων.

Στο Φιλολογικό Αρχείο της ΕΒΕ, όπου εντάχθηκε, προϋπήρχαν, από αγορά του 1990, αυτόγραφα των έργων Ο Αλιβάνιστος και Βαρδιάνος στα Σπόρκα, καθώς και το Απολυτήριο του Αλέξανδρου Παπαδιαμάντη από το Ελληνικό Σχολείο Σκοπέλου (1866).