Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Αρχείο Εμμανουήλ Τσουδερού.
Περιέχει έγγραφα και έντυπα που αναφέρονται, κυρίως, στη χρονική περίοδο 1941-1944 κατά την οποία ο Τσουδερός ήταν πρωθυπουργός της εξόριστης ελληνικής κυβέρνησης στη Μέση Ανατολή, ενώ περιλαμβάνεται και υλικό που αφορά το Κρητικό Ζήτημα, τη δικτατορία του Μεταξά, κ.ά. Το αρχείο επικεντρώνεται στην προσπάθεια της κυβέρνησης να επιλύσει το επισιτιστικό πρόβλημα της κατεχόμενης Ελλάδας, στην εκδήλωση κινημάτων στις ελληνικές ένοπλες δυνάμεις στη Μέση Ανατολή, στις διαφωνίες στους κόλπους της εξόριστης κυβέρνησης, στο συνέδριο του Λιβάνου, στην εσωτερική κατάσταση της κατεχόμενης χώρας και τις ωμότητες των κατακτητών, στο ζήτημα των πολεμικών επανορθώσεων, στη φορολογία των ελληνικών περιουσιών στην Τουρκία, κ.ά.
Αποστολή Α': φ. 1-17
Αποστολή Β': φ. 1-10,
Αποστολή Γ': φ. 1-15β,
Αποστολή Δ': φ. 1-9,
Αποστολή Ε': φ. 1-62,
Αποστολή ΣΤ': φ. 1-3.

Τεύχη των εφημερίδων:

1. "Τα Νησιώτικα Νέα", Εβδομαδιαία εφημερίς του προσφυγικού στρατοπέδου Νουσεϊράτ.
2. "Σχολική Ζωή", Περιοδικό των προσφυγικών σχολείων Νουσεϊράτ Παλαιστίνης.
3. 1 απόκομμα του περιοδικού ''Education for Victory''.

1. Προκηρύξεις της επανάστασης της Σάμου του 1912.
2. Υλικό από τη Σάμο του Β΄ Παγκοσμίου πολέμου: Ιταλικές, ελληνικές, αγγλικές, γερμανικές προκηρύξεις της κατοχικής περιόδου. Οργάνωση κατασκοπείας, έγγραφα επισιτισμού των ιταλικών δυνάμεων κατοχής, εφημερίδες, τεύχη του περιοδικού ''Ελλάς'' της Μ. Ανατολής, 40 φύλλα της χειρόγραφης σατυρικής εφημερίδας "Μιλιμίνης'', φάκελος υπόθεσης Μπέτσου, βιβλία, φωτογραφίες.