Φωτογραφίες, επιστολικά δελτάρια και λευκώματα. Τα λευκώματα, πολυτελέστατα, περίτεχνα, συνήθως δερματόδετα, περιέχουν κυρίως πορτραίτα προσωπικοτήτων που ανήκουν σε επώνυμες οικογένειες όπως των Κριεζή, Φωτιάδη, Βικέλα, Οικονόμου, κ.ά. Μερικά περιλαμβάνουν απεικονίσεις διαφόρων ελληνικών περιοχών και πόλεων όπως της Αθήνας, της Κρήτης, της Κέρκυρας, της Θεσσαλίας, της Τραπεζούντας και είναι δημιουργήματα σπουδαίων φωτογράφων, των αδελφών Ρωμαΐδη, J. Berrinda, B. Borri, Δ. Μιχαηλίδη, Κ. Κακουλή και άλλων.
Το φωτογραφικό υλικό, ταξινομημένο σε παράλληλες με τα ιστορικά γεγονότα ενότητες ή σε θεματικές κατηγορίες, καλύπτει το τμήμα της σύγχρονης ελληνικής ιστορίας από τις αρχές του δεύτερου μισού του 19ου αι. έως τις πρόσφατες δεκαετίες. Οι φωτογραφίες, έργα των πρωτοπόρων της ελληνικής φωτογραφικής τέχνης οι παλαιότερες (Φ. Μαργαρίτη, Δ. Κωνσταντίνου, Π. Μωραΐτη, Ι. Λαμπάκη, Κ. Δημητρίου, Γ. Κολόμβου, Γ. Δαμιανού, Σπ. Βενιού, Αυγ. Κόλλα, Αδελφών Ρωμαΐδη, Π. Διαμαντόπουλου, κ.ά) και καταξιωμένων επαγγελματιών οι μεταγενέστερες (Ν. Ζωγράφου, Γ. Μπούκα, Π. Πουλίδη, Μ. Μεγαλοκονόμου, Σπ. Μελετζή, Nelly’s κ.ά.) αλλά και παραγωγές χωρίς ταυτότητα, παρέχουν στοιχεία για την εξελικτική πορεία της νεοελληνικής φωτογραφίας από την πρώτη εμφάνισή της στην Ελλάδα.
Αξιοσημείωτος είναι ο αριθμός των φωτογραφιών καταξιωμένων ξένων φωτογράφων (Beck, E. Lester, Boeringer, Bergamasco κ.ά.), που εμπλουτίζει τη συλλογή του Φωτογραφικού Αρχείου.
Η προσπέλαση στην πολιτική, στρατιωτική, κοινωνική και πολιτιστική ζωή του 19ου αι. γίνεται μέσα από ομάδα φωτογραφιών προσωπικοτήτων, από στιγμιότυπα των αλυτρωτικών εξεγέρσεων, της επτανησιακής ενσωμάτωσης, απεικονίσεις του πολέμου του 1897, από φωτογραφίες συλλόγων, πνευματικών ιδρυμάτων κ.ά.
Το ιστορικό πλαίσιο του 20ού αι. διαγράφεται με μεγάλες φωτογραφικές ομάδες που αναφέρονται στην Κρητική Πολιτεία, στο Μακεδονικό Αγώνα, στους Βαλκανικούς πολέμους, στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο, στην εκστρατεία της Μικράς Ασίας, στον πόλεμο του 1940, την Κατοχή, τον Εμφύλιο, την ένωση της Δωδεκανήσου, την τουρκική εισβολή στην Κύπρο. Πλούσια αντικατοπτρίζεται και η ελληνική πολιτική δραστηριότητα. Αναφέρονται ορισμένα χαρακτηριστικά σύνολα και μεμονωμένες φωτογραφίες:

• Το δαγγεροτυπικό πορτραίτο του Όθωνα αποδιδόμενο στον Φ. Μαργαρίτη, 1848-1850.
• Η σειρά φωτογραφιών των Ολυμπιακών Αγώνων του 1896 (σύγχρονη δωρεά του Δ. Βικέλα) καθώς και της Μεσολυμπιάδας του 1906.
• Πλούσιο σύνολο φωτογραφιών που μεταφέρουν την εικόνα της αλλοτινής Αθήνας.
• Ικανός αριθμός απεικονίσεων διαφόρων άλλων πόλεων ή τοποθεσιών. Ενδεικτικά αναφέρεται η συλλογή φωτογραφιών της Κύπρου (πόλεις, αρχαιότητες, ηθογραφικές και λαογραφικές εικόνες) προσφορά προς την ΙΕΕΕ του Πατριωτικού Συνδέσμου των Κυπρίων, ύστερα από την Παγκύπρια Έκθεση στην Αθήνα το 1901.
• Ενότητα φωτογραφιών που απεικονίζουν βυζαντινά και μεταβυζαντινά μνημεία. Πραγματικά καλλιτεχνήματα Γερμανών φωτογράφων, είχαν εκτεθεί στο ελληνικό τμήμα της Διεθνούς Έκθεσης της Ρώμης το 1911.
• Σώμα φωτογραφιών από τη Μικρασιατική Εκστρατεία (περισσότερες από 6.000), μέρος του οποίου είναι προϊόν οργανωμένων φωτογραφικών συνεργείων οπλιτών της ελληνικής στρατιάς. Οι τελευταίες, τραβηγμένες και τυπωμένες (πολλές μεγάλων διαστάσεων) από το Δεκέμβριο του 1920 έως τον Ιανουάριο του 1922, αποδίδουν όχι μόνο τις φάσεις των στρατιωτικών επιχειρήσεων στο Μικρασιατικό Μέτωπο αλλά και την ανθρώπινη διάσταση της καθημερινής ζωής του Έλληνα στρατιώτη. Τεκμηριώνουν ακόμη την έντονη ελληνική παρουσία στη Μικρά Ασία (ελληνικοί οικισμοί, ελληνικές αρχαιότητες, βυζαντινά μνημεία κ.ά.).
• Έντυπα φωτογραφικά λευκώματα, παλαιότερα ή νεότερα, όπως το σύνολο σχεδόν της έντυπης δημιουργίας του Fr. Boissonnas, που με ρομαντισμό καταγράφει την Ελλάδα της πρώτης εικοσαετίας του 20ού αι.

Αλληλογραφία της περιόδου 1908 - 1939, ανάμεσά τους και επιστολές του Άγγελου Σικελιανού και του Γιάννη Ψυχάρη στον Γιοφύλλη. Είκοσι (20) ιδιόγραφα ποιήματα και πεζά γνωστών λογοτεχνών. Ταξινομημένα με αλφαβητική σειρά (επώνυμο συγγραφέα). Έργα Φώτου Γιοφύλλη: Το βιβλίο του Φ. Γιοφύλλη Αρχοντικά (1913) με πολλές ιδιόχειρες διορθώσεις για την β΄ έκδοση (;). Ένα ποίημά του: "Εδώ Πολυτεχνείο" (σε 5 αντίτυπα). Τα χειρόγραφα κείμενα του Φ. Γιοφύλλη για το βιβλίο του Τρία μικρά μυθιστορήματα , που περιελάμβανε τα μυθιστορήματα: "Το άμοιρο το Λολάκι", "Χωρίς Παιδί" και "Στο λιμάνι της αγάπης". Σχέδιο του εξωφύλλου για σχεδιαζόμενη έκδοση τους το 1972. Ποικίλα: μία (1) φωτογραφία του Φώτου Γιοφύλλη και δεκατέσσερις (14) από τη
Θέρισο και άλλα μέρη της Κρήτης. Είκοσι οκτώ (28) σκίτσα προσώπων και γελοιογραφίες σχεδιασμένα από τον Φ. Γιοφύλλη. Εβδομήντα πέντε (75) χαρτονομίσματα της Κατοχής.

Εκθέσεις μαχών για γεγονότα που διαδραματίστηκαν στην Κρήτη την περίοδο αυτή, διαταγές, ανακοινώσεις, γνωστοποιήσεις των Γερμανικών Αρχών του νησιού σε τοπικές αρχές και ιδιώτες, αρχείο Γενικού Γραμματέα, αλληλογραφία των νομαρχιών Ρεθύμνου - Ηρακλείου - Λασιθίου, εφημερίδες, προκηρύξεις, παράνομος τύπος

Αποφάσεις και πρακτικά Μονομελούς και Τριμελούς Πρωτοδικείου, αποφάσεις ναζισμού, αποφάσεις δικαστηρίου δοσίλογων

Πρωτότυπα έγγραφα Εθνικής Αντίστασης και Ε.Ο.Κ., ιστορικές σημειώσεις Νικολ. Σκουλά διαρκούσης της Κατοχής, έγγραφα σχετικά με την εξόρμηση Γερμανών στο Θέρισο και περιπέπειες Ν. Σκουλά, αποφάσεις του Δημοτικού Συμβουλίου Χανίων, έγγραφα σχετικά με το δημόσιο βίο του Ν. Σκουλά ως δημοτικού άρχοντα και με τις προκαλούμενες αντιδράσεις στην εν γένει πολιτεία αυτού, έγγραφα σχετικά με την ίδρυση της Σχολής Κωφάλαλων στα Χανιά

Δύο (2) εκθέσεις του Νικόλαου Ι. Σκουλά προς τον Στέφανο Μυλωνάκη, γυμνασιάρχη, συγγραφέα της ιστορίας "Ο Επίσκοπος Αγαθάγγελος Ξηρουχάκης και η Εκκλησία - Κρήτης - Γερμανική κατοχή", οι οποίες αποτελούν επανόρθωση ανακριβειών.

"Απόδειξη" του Γερμανικού Γραφείου Διοίκησης των Χανίων (Quartieramt) για διανυκτερεύσεις στρατιωτών σε κατοικίες ντόπιων.

Έκθεση του Παύλου Γύπαρη για τη μάχη της Κρήτης με τίτλο "Από την μάχην της Κρήτης. Πολεμική Έκθεσις".

Κ93α: Αρχείο Εθνικής Οργάνωσης Κρήτης (Ε.Ο.Κ.) Νομού Χανίων που δωρήθηκε από τον Νικόλαο Ιω. Σκουλά, έναν από τους επικεφαλής της οργάνωσης και προέδρου του Τμήματος Χανίων. Περιλαμβάνει δακτυλογραφημένα αντίγραφα εγγράφων και επιστολών της Εθνικής Οργάνωσης Κρήτης , τα πρωτότυπα των οποίων είναι κατατεθειμένα στο Ιστορικό Αρχείο Κρήτης. Στη αρχή κάθε τόμου υπάρχει φωτογραφία του Σκουλά, εισαγωγή και ευρετήριο των περιεχομένων εγγράφων.
Κ93β: Αρχείο Εθνικής Οργάνωσης Κρήτης (Ε.Ο.Κ.) Νομού Χανίων που δωρήθηκε από τον Νικόλαο Σκουλά, έναν από τους επικεφαλής της οργάνωσης και πρόεδρο του Τμήματος Χανίων, που περιλαμβάνει:

1. Βιβλίο δακτυλογραφημένο με τίτλο "Αποφάσεις Κ.Δ.Ε. (=Κοινής Διοικητικής Επιτροπής) ληφθείσαι εις Παναγιά.
2. Βιβλίο που περιλαμβάνει τις πράξεις της Κοινής Διοικητικής Επιτροπής των Οργανώσεων Ε.Α.Μ. και Ε.Ο.Κ. Νομού Χανίων, κατόπιν της από 15 Σεπτεμβρίου 1944 συναφθείσης στην Τρομάρισσα μεταξύ αυτών συμβάσεως και συμπληρωθείσας στη Ζούρβα την 24η του ίδιου μήνα. Η Κ.Δ.Ε. είχε έδρα την Παναγιά Κεραμειών.
   Κ93γ: Αρχείο Εθνικής Οργάνωσης Κρήτης (Ε.Ο.Κ.) Νομού Χανίων που δωρήθηκε από τον Νικόλαο Σκουλά, έναν από τους επικεφαλής της οργάνωσης και προέδρου του Τμήματος Χανίων, που περιλαμβάνει το υπ' αριθμ. Πρωτ. Εμπιστ. 68 από 30-04-1963 έγγραφο του Δημάρχου Χανίων Νικολάου Σκουλά, τέως Προέδρου της Ε.Ο.Κ. Χανίων προς το Γενικό Επιτελείο Εθνικής Άμυνας περί της Εθνικής Αντίστασης Κρήτης.

Τμήμα πρώτο: Έγγραφα και μovόφυλλα από τoυς αγώvες για τηv ένωση της Κρήτης με την Ελλάδα. Περιλαμβάνονται αυτοκρατορικά φιρμάνια, (ανάμεσά τους το Χατίι Χουμαγιούν του 1856), διατάγματα των Γενικών Διοικητών Κρήτης, επιστολές των Γενικών Συνελεύσεων Κρητών προς τους Γενικούς Διοικητές, επιστολές χριστιανών και μουσουλμάνων πληρεξουσίων προς προξένους Μεγάλων Δυνάμεων, φύλλα και παραρτήματα κρητικών εφημερίδων κ.ά. (1839-1916) (βλ. αναλυτική καταγραφή) (2 φάκελοι).
Τμήμα δεύτερο: Αποκόμματα και φύλλα εφημερίδων (Ελλάς, Ελευθερία, Δημοκρατία, Μάχη, Καθημερινά Νέα, Ριζοσπάστης, Δράσις, Ελληνικόν Αίμα, Ηνωμένος Τύπος, Ριζοσπαστική Οργάνωσις), καθώς και προκηρύ-ξεις που αφορούν τον ελληνοϊταλικό πόλεμο, την Κατοχή, την Απελευθέρωση και τα Δεκεμβριανά (6 κλασσέρ + 1 ντοσιέ).
Τμήμα τρίτο: Ημερολόγιο Μέσης Ανατολής 14/1/1943-13/11/1944 και φωτογραφικό λεύκωμα από το Μακεδονικό μέτωπο (1917-1918) του Νικολάου Ταζεδάκη, «Βιβλιάριον Μαθητευόμενου Ναυτικού» (1951) του Πάνου Ταζεδάκη (1 φάκελος)

Κ93δ: "Επίθεσις Εφημερίδος ΚΗΡΥΞ εναντίον Δημάρχου Χανίων Ν. Σκουλά δια την υποδοχή Πρωθυπουργού Κ. Καραμανλή και υπουργών κατά Ιούλιον 1962".

Κ93ε-στ: Δύο (2) δακτυλόγραφα βιβλία του πρώην δημάρχου Χανίων Νικολάου Ι. Σκουλά με τίτλο:
1."Αγών αποκαταστάσεως ιστορικής αλήθειας".

2. "Ιστορικά περιόδου Μεταξά, Κατοχής και Απελευθερώσεως".

Κ93ζ-ια: Δωρεά του πρώην δημάρχου Χανίων Νικολάου Ι. Σκουλά που περιλαμβάνει:
Α. Δύο (2) δακτυλογραφημένα βιβλία με τίτλο:

1. "Δάνειον Εφοδίων Υδρεύσεως και κλείσιμον Δημαρχείου" (Οκτώβριος - Δεκέμβριος 1962),
2. "Συλλογή αποδείξεων παραδοθέντων ιστορικών εγγράφων Αρχείου Ν. Σκουλά" (από 15 Ιουλίου 1953 έως 8 Σεπτεμβρίου 1965)
   Β. Δύο δακτυλογραφημένα τετράδια και ένα έντυπο:
3. "Εκθέσεις Επιθεωρητών και Νομομηχανικού αφορώσαι τον Δήμον Χανίων" από 05 Σεπτεμβρίου 1962 έως 10 Μαρτίου 1966,
4. "Εξόρμησις Γερμανών και περιπέτειαι Νικ. Σκουλά εις Θέρισσον"
5. Έντυπο με τίτλο "Χατζη-Μιχάλης Γιάνναρης (Σύνταξη-Επιμέλεια Γ. Δ. Καψωμένου).

Κ93ιβ: Τεύχος, που περιλαμβάνει πέντε αντίγραφα επιστολών αλληλογραφίας του Νικολάου Ι. Σκουλά της περιόδου Ιούνιος - Ιούλιος 1966, με τίτλο "Ο Εμμ. Λουλακάκης Γενικός Διοικητής Κρήτης επί Κατοχής"."Ματαιωμένη προσπάθεια Ν. Σκουλά τέως Δημάρχου Χανίων δια την δημοσίευσιν των απομνημονευμάτων της Κατοχής".

Χειρόγραφο με τίτλο "Πατριωτική δράσις ιερέως Νικολάου Αδάμ Νεονάκη, εκ Βαγιωνιάς Μονοφατσίου Ηρακλείου Κρήτης 1941-1944", όπου καταγράφεται η δράση του παραπάνω ιερέα κατά τα έτη 1941-1948.

Έγγραφα (41) που αφορούν στο Αντιμεταξικό Κίνημα Χανίων και κάποια έγγραφα (3) που αναφέρονται στους Έλληνες συνεργάτες των Αρχών Γερμανικής Κατοχής