Το αρχείο περιέχει αλληλογραφία (συμπεριλαμβανομένων και μεταθανάτιων επιστολών στη σύζυγό του Λέλα), αποκόμματα εφημερίδων και φωτογραφίες κυρίως από το 1952 έως το 1988, αλλά και από τα πρώτα χρόνια της ζωής του Μυλωνά στη Σμύρνη, δοκίμια για τον Γ. Μυλωνά και καρτέλες που αφορούν στα μαθήματά του στο Πανεπιστήμιο Washington, Saint Louis και συλλογή έργων ζωγραφικής.

Ένα λεύκωμα φωτογραφιών που καταγράφουν τις ανασκαφές του Ταφικού Κύκλου Β' στις Μυκήνες με επικεφαλής τους Γεώργιο Μυλωνά και Ιωάννη Παπαδημητρίου. Τις περισσότερες φωτογραφίες τράβηξε ο Νικόλαος Τομπάζης.