Τρεις επιστολές των αδελφών Αλέξανδρου και Μιχαήλ Βασιλείου προς διαφόρους παραλήπτες, κυρίως με φιλολογικό περιεχόμενο (1807-1815).
Έγγραφα σχετικά με την ίδρυση της μυστικής εταιρείας «Φιλική Εταιρεία», που είχε σκοπό να απελευθερώσει την Ήπειρο (1861). Έγγραφα για την επαναστατική δράση και διαχείριση της εταιρείας (1861-1866). Υπομνήματα του Γεωργίου Βασιλείου προς τη γαλλική κυβέρνηση (1862) ˑ τεύχος αντιγράφων επιστολών αναφερομένων σε εθνικά θέματα (1862)ˑ διακηρύξεις της Επιτροπής της Φιλικής Εταιρείας προς τους λαούς της Δύσης (1862, 1867). Αλληλογραφία σχετικά με τη σύναψη δανείου από την Ιταλία (1862).
Αλληλογραφία μεταξύ των μελών της Κεντρικής Επιτροπής Αθηνών: Γεωργίου Τισσαμενού, Γεωργίου Βασιλείου, Αναστασίου Καλού και των κατά τόπους επιτροπών: Ηπείρου, Πατρών, Κρήτης, Λευκάδας, Ζακύνθου, Ιωαννίνων, Σύρου κ.ά. (1867-1868), σχετικά με θέματα διαχείρησης, αποστολής πολεμοφοδίων και αναγκαίων στην Ήπειρο ˑ αλληλογραφία αναφερόμενη στην ανάγκη συνέχισης του αγώνα στην Ήπειρο ˑ αποδείξεις είσπραξης χρημάτων και παραλαβής πολεμοφοδίων ˑ λογιστικές καταστάσεις αποθήκης υλικού ˑ καταστάσεις εξόδων ˑ σχέδια ανταποκρίσεων (1869-1870). Υπομνήματα σχετικά με το Συνέδριο του Βερολίνου (1878).
Γενική αλληλογραφία (1855-1889): ανάμεσα στους επιστολογράφους οι Αριστοτέλης Βαλαωρίτης, Δημήτριος Καλλέργης, Μάρκος Ρενιέρης, Σπυρομήλιος, Νικόλαος Μαροκορδάτος κ.ά. Επιστολές του Ανδρέα Κουντουριώτη προς τον Γεώργιο Βασιλείου (1867-1870).
Οικογενειακή αλληλογραφία (1862-1884): έγγραφα και επιστολές σχετικά με τη διαχείριση προσωπικών οικονομικών θεμάτων του Γεωργίου Βασιλείου (1856-1887) ˑ αλληλογραφία με θέματα φιλολογικού περιεχομένου (1868-1885).
Έντυπα (1853-1879) ˑ εφημερίδες (1883-1909) και αποκόμματα του τύπου με νεκρολογίες για τον Γεώργιο Βασιλείου (1889).

Προσωπικό αρχείο του Γεωργίου Μιστριώτη που περιλαμβάνει ακέφαλα ή κολοβά χειρόγραφα τυπωθέντων συγγραμμάτων του, ιδιωτικές επιστολές, φωτογραφίες, επισκεπτήρια, τίτλους σπουδών από το πανεπιστήμιο της Λειψίας και του Βερολίνου, διπλώματα παρασήμων του Γεωργίου του Α΄ κ.ά., γράμματα Πατριαρχών Ιεροσολύμων και Κωνσταντινουπόλεως, σχέδια ομιλιών και προσφωνήσεων της περιόδου 1912-1913, μητρώο καθηγητών του Εθνικού Πανεπιστημίου Αθηνών με εγγραφή για Μιστριώτη, φύλλα εφημερίδων "Παλιγγενεσία" (19/12 και 7/4/1887), "Σφαίρα" (19/12/1887) και "Νέα Εφημερίς" (16/6/1890), κ.ά.

Περιλαμβάνει επιστολές από σημαντικούς φιλολόγους όπως ο Ν.Β. Τωμαδάκης, Μ.Ι. Μανούσακας, Ν.Δ. Τριανταφυλλόπουλος, Γρηγόρης Σηφάκης και άλλους, χειρόγραφα κείμενα του ιδίου του Μ. Γ. Παρλαμά όπως Το Ημερολόγιο του Κωνσταντίνου Κοζύρη, Οι Αγιογδύτες (Χριστουγεννιάτικο διήγημα), ομιλία για τον Παρλαμά, ομιλία στα εγκαίνια του Ιστορικού Μουσείου Κρήτης το 1953. Επίσης, περιέχει ένα μυθιστόρημα του Λευτέρη Αλεξίου με τίτλο «Στο μεσοστράτι της ζωής», 21 φύλλα εφημερίδων, τιμητικό δίπλωμα της Ιεράς Μητροπόλεως Κρήτης υπογεγραμμένο από τον Ευγένιο (Μητροπολίτη Κρήτης) του έτους 1966.

Αρχείο Παπαχριστοδούλου (Πολύδωρος, Περικλής, Άλκης)
Ι. Προσωπικό αρχείο Πολύδωρου Παπαχριστοδούλου:
φ. Α: Πολύδωρος, Περικλής, Άλκης Παπαχριστοδούλου: Αυτοβιογραφικά στοιχεία για τον Πολύδωρο Παπαχριστοδούλου, διηγήματα, μελέτες και ταξιδιωτικά, κρίσεις για το λογοτεχνικό του έργο και σχετικά αποκόμματα εφημερίδων. Μελέτες και σημειώσεις του Περικλή και Άλκη Παπαχριστοδούλου.
φ. Β: Μυρτίλος Αποστολίδης: χειρόγραφες μελέτες και σημειώσεις του Αποστολίδη, κυρίως, για τη Θράκη. Σονέτα και αλληλογραφία του Αποστολίδη. Δημοσιευμένες μελέτες του Αποστολίδη: "Η Φιλιππούπολις επί Τουρκοκρατίας κατά τον 19ον αιώνα", "Ο Στενίμαχος", "Δύο έγγραφα εκ Φιλιππούπολεως του 19ου αιώνα", "Εκλογή από τα σονέττα του".
φ. Γ: Γεώργιος Βιζυηνός.

1. Έμμετρα. Αντίγραφα ποιημάτων σε μονόφυλλα ή τεύχη χειρόγραφα μονόφυλλα 220, δακτυλογραφημένα μονόφυλλα 4,
2. Επιτύμβιο Γ. Βιζυηνού. Συνεργασίες. Ενεπίγραφες μελέτες και ανεπίγραφα σημειώματα περί Γ. Βιζυηνού των: Πολύδωρου Παπαχριστοδούλου, Αρχιμ. Νικ. Βαφείδου, κ.ά.
3. Επιμνημόσυνοι λόγοι. 1 λόγος χειρόγραφος (φφ 3) και επτά (7) δακτυλογραφημένοι (φφ. 12) του Πολύδωρου Παπαχριστοδούλου στον τάφο του ποιητή. Ένας (1) λόγος δακτυλογραφημένος (φ. 1) του Ι. Καρδαρά.
4. Διάφορα. Μία (1) εικόνα του ποιητή από έντυπο. Δέκα (10) σημειώματα.
5. Έντυπα.
6. Περιοδικό "Ελλην. Δημιουργία" (τεύχος 40ό, 1949, Αφιέρωμα)
   φ. Δ-Ε: Μελέτες ιστορικές, κυρίως, για τη Θράκη και τους Πομάκους και σημειώσεις και μελέτες για τα αναστενάρια.
   φ. ΣΤ: Λαογραφικά θέματα: μελέτες και σημειώσεις για τα δημοτικά τραγούδια της Θράκης και γι άλλα λαογραφικά θέματα.
   φ. Ζ: Αλληλογραφία.
   φ. Η: Έντυπα: εφημερίδες των ετών 1944-1962, φύλλο βουλγαρικής εφημερίδας και τουρκικής εφημερίδας από τις Σαράντα Εκκλησιές. Βιβλία και φυλλάδια ελληνικά και ξενόγλωσσα, κυρίως, για ζητήματα ιστορικά και λαογραφικά της Θράκης, τις ελληνοβουλγαρικές σχέσεις, τις ελληνικές διεκδικήσεις στη Θράκη στα συνέδρια ειρήνης στο Παρίσι το 1919 και 1946.
   φ. Θ: Συλλογή ογδόντα πέντε (85) φωτογραφιών από κώδικες, την καθημερινή ζωή της Θράκης, αποκόμματα από περιοδικά και εφημερίδες.
   φ. Ι: Ποικίλα σχετικά με τη Θράκη.
   φ. ΙΑ: Διάφορα.
   ΙΙ. Αρχείο Περικλή Παπαχριστοδούλου: χειρόγραφες φιλολογικές μελέτες, ποιήματα κ.ά.

Η αρχή της πολιτικής σταδιοδρομίας του Στέφανου Ν. Δραγούμη, συμπίπτει και ταυτίζεται με την ανορθωτική προσπάθεια του Χ. Τρικούπη, αλλά συνεχίζεται και μετά το θάνατο του αρχηγού του τρικουπικού κόμματος, τις δύο πρώτες δεκαετίες του 20ού αιώνα.
Ως έμπιστος φίλος και συνεργάτης του Χ. Τρικούπη, μέλος των κυβερνήσεών του (1886,1892), θα συμμετάσχει και αυτός στην διαμόρφωση του σύγχρονου νεοελληνικού κράτους και στην ορθολογική, οικονομική και πολιτική του ανάπτυξη.
Τα ιστορικά γεγονότα του τέλους του 19ου αιώνα και των αρχών του 20ού, είναι καθοριστικά για τη σύγχρονη Ελλάδα. Ο ερευνητής της ιστορικής περιόδου που θα θελήσει να χρησιμοποιήσει το πλούσιο αυτό αρχειακό υλικό, θα παρακολουθήσει τα γεγονότα αυτά να διαγράφονται και να εξελίσσονται μέσα από τις ιδιαίτερες συχνά πτυχές τους.

Πλούσια θεματολογία χαρακτηρίζει το σύνολο του αρχειακού υλικού. Τα μεγάλα εξωτερικά θέματα, όπως το Βουλγαρικό (οι συνέπειες της προσάρτησης της Ανατολικής Ρωμυλίας), το Ρουμανικό (η ελληνορουμανική διαφορά με αφορμή τη δίκη Ζάππα και το θέμα των Κουτσόβλαχων), τα Ελληνοτουρκικά, το Αλβανικό – Ηπειρωτικό, το Κρητικό ζήτημα (αυτονομία και ένωση της Κρήτης), το Μακεδονικό, κατέχουν μία κυρίαρχη θέση στα περιεχόμενα του αρχείου.
Ακολουθούνται από τα οικονομικά θέματα (φορολογικά νομοσχέδια, δημόσια δάνεια, νομισματικά θέματα) και σε άμεση συνάρτηση με αυτά η διανομή γαιών στην Θεσσαλία και η αποκατάσταση των προσφύγων (Θεσσαλικά).
Η υπόθεση Ζάππα (σχέσεις Ελλάδας – Ρουμανίας), η Επιτροπή Ολυμπίων και τα Ολύμπια καθώς και τα φιλολογικά και αρχαιολογικά ενδιαφέροντα του Στέφανου Ν. Δραγούμη, συνθέτουν ένα άλλο μεγάλο θεματολογικό κομμάτι του αρχείου.
Το συναρπαστικό χαρακτηριστικό του αρχειακού αυτού υλικού, είναι η διαχρονικότητα και η συνέχεια σε επίπεδο θεμάτων και προσώπων.