Το αρχείο περιλαμβάνει προσωπικά ημερολόγια και λογιστικά βιβλία.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα του Γ.Σ., προσχέδια των κειμένων του, αλληλογραφία (επιστολές που έλαβε αλλά και αντίγραφα επιστολών του), προσωπικά και επαγγελματικά έγγραφα (π.χ. ημερολόγια, διαβατήρια, διπλώματα κ.ά.), αποκόμματα, κριτικές του έργου του, κείμενα άλλων, δημοσιευμένο και αδημοσίευτο υλικό. Αν και το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου του Γ.Σ. βρίσκεται στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη, ο μελετητής θα πρέπει να έχει υπόψη του ότι σχετικό υλικό βρίσκεται και σε άλλα ιδρύματα (π.χ. Μουσείο Μπενάκη, Αρχείο ΥΠΕΞ, Βικελαία Δημοτική Βιβλιοθήκη κ.ά.) ή αρχεία (π.χ. αρχείο Κ. & Ι. Τσάτσου, τώρα στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη).
Μετά το θάνατο του Γ.Σ. η Μαρώ Σεφέρη συνέχισε να μαζεύει αποκόμματα και να διατηρεί αλληλογραφία σχετικά με τον ποιητή και το έργο του για αυτό τα χρονολογικά όρια του Αρχείου εκτείνονται μέχρι τα μέσα της δεκαετίας του 1980. Δευτερογενές υλικό, δηλ. υλικό σχετικό με το Γ.Σ. που δημιουργήθηκε μετά το θάνατό του, όπως για παράδειγμα υλικό από εκθέσεις για τον Γ.Σ., φυλάσσεται σε ξεχωριστό φάκελο. Ο όγκος του αρχείου είναι 11 γραμμικά μέτρα και τα χρονολογικά του όρια είναι από το 1900 μέχρι τα μέσα της δεκαετίας του 1980.

Το υλικό έχει ταξινομηθεί σε επτά ενότητες, πέντε από τις οποίες υποδιαιρούνται σε περαιτέρω υποενότητες. Πρέπει να σημειωθεί εδώ πώς ο Σεφέρης διατηρούσε επιμελώς, με τη βοήθεια της Μαρώς Σεφέρη, το προσωπικό του αρχείο και συνεπώς η δική του ταξινομική πρακτική υπήρξε δεσμευτική για την οργάνωση και την καταλογογράφηση του υλικού. Έτσι οι ενότητες και οι υποενότητες δεν είναι στεγανά χωρισμένες· υλικό που ανήκει σε μια συχνά βρίσκεται σε άλλη. Δύο-τρία παραδείγματα αρκούν: στην Υποενότητα Ι.Α (Ποίηση) μαζί με το υλικό του Ημερολογίου Καταστρώματος Β΄ (Φάκ. 2, υποφ. 5), υπάρχουν δύο επιστολές του Τίμου Μαλάνου που αναφέρονται στην πρώτη έκδοση της συλλογής καθώς και το τεύχος του περιοδικού Τετράδιο (Δεκ. 1945) με το ποίημα “Τελευταίος Σταθμός” και άρθρο του Τ. Μαλάνου με τίτλο «Ο ποιητής Σεφέρης». Κανονικά, οι μεν επιστολές του Μαλάνου θα έπρεπε να βρίσκονται στο φάκελο της αλληλογραφίας του (Υποενότητα ΙΙ.Α, Φάκ. 39, υποφ. 2), το δε άρθρο στην Υποενότητα VI.Α (Κείμενα τρίτων. Υλικό για τον Σεφέρη και το έργο του). Γενικότερα, αλληλογραφία ακόμη και με τακτικούς αλληλογράφους δεν πρέπει να αναζητηθεί μόνο στην Ενότητα ΙΙ (Αλληλογραφία) αφού ο Σεφέρης συχνά τοποθετούσε επιστολές μαζί με το αρχειακό υλικό του θέματος το οποίο πραγματευόταν. Έτσι, για παράδειγμα, στην Υποενότητα Ι.Α (Φάκ. 3, υποφ. 5 και 6) είχε καταχωρήσει επιστολές του Νάνου Βαλαωρίτη, του Walter Kaiser, του Yves Bonnefoy, του Lorand Gaspar κ.ά. καθώς και αντίγραφα δικών του επιστολών. Στους ίδιους υποφακέλους υπήρχαν και μεταφράσεις της συλλογής Τρία Κρυφά Ποίηματα που κανονικά θα έπρεπε να είχαν ενταχθεί στην Υποενότητα Ι.Δ (Μεταφράσεις έργων του). Ακολουθεί αναλυτικότερη περιγραφή της ταξινόμησης του υλικού:

Ενότητα Ι: ΤΟ ΕΡΓΟ
Η Ενότητα αυτή αφορά στο έργο του Γ.Σ. και υποδιαιρείται σε έξι υποενότητες. Η Υποενότητα Ι.Α (Ποίηση) και η Υποενότητα Ι.Β (Πεζογραφία) περιλαμβάνουν υλικό σχετικό με την ποίηση και τα πεζά του Γ.Σ.: χειρόγραφα, σχεδιάσματα, δακτυλόγραφα, πρωτόλεια, σημειώσεις, διάφορες μορφές των ποιημάτων και των πεζών κειμένων του, ημερολόγια, τυπογραφικά δοκίμια, ανάτυπα, αλλά και αλληλογραφία, λογαριασμούς εξόδων έκδοσης, αποκόμματα. Η Υποενότητα Ι.Γ (Μεταφράσεις) περιλαμβάνει υλικό σχετικά με μεταφράσεις που έκανε ο Γ.Σ.: σημειώσεις, χειρόγραφα, δακτυλόγραφα, μεταφραστικές δοκιμές, μεταγραφές από αρχαία κείμενα, αλληλογραφία και αποκόμματα. Η Υποενότητα Ι.Δ (Μεταφράσεις έργων του) περιλαμβάνει μεταφράσεις του έργου του Γ.Σ., τόσο του ποιητικού όσο και του πεζογραφικού, σε διάφορες γλώσσες. Υπάρχουν χειρόγραφα και δακτυλόγραφα των μεταφραστών, συχνά με διορθώσεις του Γ.Σ., ανάτυπα, αλληλογραφία με μεταφραστές/μελετητές και έντυπα των εκδοτικών οίκων με αναγγελία των εκδόσεων. Η Υποενότητα Ι.Ε (Ποικίλα) περιλαμβάνει ποικίλο υλικό, όπως βιβλιογραφικές παραπομπές, διάφορα κείμενα, σημειώσεις από διαβάσματα, αδημοσίευτα πεζά, υλικό σχετικό με τυπογραφικά θέματα, αλληλογραφία, αποκόμματα, προσχέδια και σημειώματα. Ακόμα υπάρχουν δύο υποφάκελοι σχετικοί με τη δήλωση Σεφέρη επί Χούντας. Τέλος η Υποενότητα Ι.Στ (Σκίτσα) περιλαμβάνει εννέα σκίτσα του Γ.Σ. Ας σημειωθεί εδώ πως πολλά ακόμη σκίτσα βρίσκονται σκόρπια στα χειρόγραφά του.

Ενότητα ΙΙ: ΑΛΛΗΛΟΓΡΑΦΙΑ
Η ενότητα της αλληλογραφίας είναι χωρισμένη σε πέντε υποενότητες. Υποενότητα ΙΙ.Α (ελληνόγλωσση και ξενόγλωσση), ΙΙ.Β (Οικογενειακή), ΙΙ.Γ (Αλληλογραφία με εκδότες, οργανισμούς, πανεπιστήμια κλπ.), ΙΙ.Δ (Αλληλογραφία και άλλο υλικό σχετικό με Νόμπελ) και ΙΙ.Ε (Σχέδια και αντίγραφα επιστολών του Γ.Σ.). Όπως αναφέρθηκε ήδη, αλληλογραφία υπάρχει επίσης ενταγμένη σε διάφορες θεματικές ενότητες μέσα στο Αρχείο. Η υποενότητα ΙΙ.Α είναι ταξινομημένη αλφαβητικά εκτός από κάποιους υποφακέλους που είναι οργανωμένοι χρονολογικά ή θεματικά (π.χ. αλληλογραφία σχετικά με το χτίσιμο του σπιτιού στην Άγρας). Στην Οικογενειακή Αλληλογραφία (ΙΙ.Β) υπάρχει και ένας υποφάκελος (Φακ. 53, υποφ. 2) που καλύπτει τη χρονική περίοδο 1920-1939 και περιέχει γράμματα όχι μόνο συγγενών αλλά και φίλων. Η Υποενότητα ΙΙ.Γ είναι οργανωμένη βάσει της γλώσσας στην οποία έχει μεταφραστεί το έργο του Γ.Σ. και περιλαμβάνει, εκτός από την αλληλογραφία και συμβόλαια, εκκαθαριστικά και άλλα σημειώματα, αποδείξεις, κλπ. Ακολουθεί ένας φάκελος με αλληλογραφία με εκδότες, οργανισμούς κλπ οργανωμένος χρονολογικά. Η Υποενότητα ΙΙ.Δ είναι θεματική και περιλαμβάνει υλικό σχετικά με το βραβείο Νόμπελ, τόσο αλληλογραφία (με εκδοτικούς οίκους και πανεπιστήμια, συγχαρητήριες επιστολές, τηλεγραφήματα, δελτάρια, ευχαριστήρια Γ.Σ.) όσο και υλικό σχετικά με την τελετή (προσκλητήρια, λόγοι της Στοκχόλμης, βιογραφικό σημείωμα κλπ) και διάφορα έντυπα. Η Υποενότητα ΙΙ.Ε περιλαμβάνει σχέδια και αντίγραφα επιστολών του Γ.Σ. ταξινομημένα σε χρονολογική σειρά βάσει της πρακτικής του Γ.Σ.

Ενότητα ΙΙΙ: ΠΡΟΣΩΠΙΚΑ ΕΓΓΡΑΦΑ ΚΑΙ ΣΗΜΕΙΩΣΕΙΣ
Η Ενότητα αυτή είναι χωρισμένη σε τέσσερις υποενότητες. Η Υποενότητα ΙΙΙ.Α (Σπουδές) περιλαμβάνει υλικό σχετικά με τα μαθητικά και φοιτητικά χρόνια του Γ.Σ. στην Αθήνα και το Παρίσι αντίστοιχα (τετράδια, βιβλία, σημειωματάρια, έλεγχοι προόδου, βεβαιώσεις, επιστολές, φοιτητικές ταυτότητες κλπ). Η Υποενότητα ΙΙΙ.Β (Πιστοποιητικά) περιλαμβάνει διάφορα επίσημα έγγραφα όπως βιβλιάρια, διαβατήρια, ταυτότητες, στρατολογικά έντυπα, άδειες οδήγησης και έντυπα σχετικά με το αυτοκίνητο. Ακόμα υπάρχουν φάκελοι με ιατρικές εξετάσεις του Γ.Σ. και οι ταινίες από τα στεφάνια της κηδείας του. Στην Υποενότητα ΙΙΙ.Γ (Τιμητικές διακρίσεις) ανήκουν διπλώματα παρασήμων, το επίτιμο διδακτορικό δίπλωμα από το Πανεπιστήμιο του Cambridge καθώς και όλο το σχετικό υλικό (αλληλογραφία, φωτογραφίες, σημειώσεις του Γ.Σ., αποκόμματα, διάφορα έντυπα), διάφορα τιμητικά διπλώματα συμπεριλαμβανομένων των διπλώματων των πανεπιστημίων Θεσ/νίκης, Princeton και Οξφόρδης. Η Υποενότητα ΙΙΙ.Δ (Ημερολόγια τσέπης, «memos») περιλαμβάνει ημερολόγια ταξινομημένα χρονολογικά, ατζέντες και σημειωματάρια.

Ενότητα ΙV: ΥΛΙΚΟ ΠΟΥ ΤΟΝ ΕΝΔΙΕΦΕΡΕ
Η Ενότητα ΙV περιλαμβάνει υλικό που ενδιέφερε το Γ.Σ., κυρίως αποκόμματα, ανάτυπα και διάφορα έντυπα. Χωρίζεται στις εξής υποενότητες: Υποενότητα ΙV.Α (Αποκόμματα τύπου κατά αλφαβητική σειρά, κυρίως υλικό σχετικά με ανθρώπους του πνεύματος, αλλά και για την Κύπρο ή τη γλώσσα. Συμπεριλαμβάνονται αποκόμματα ξένου τύπου), Υποενότητα ΙV.Β (Αποκόμματα τύπου σε χρονολογική σειρά, κυρίως υλικό πολιτικό και λογοτεχνικό. Συμπεριλαμβάνονται αποκόμματα ξένου τύπου και σπάνια ντοκουμέντα του προδεκεμβριανού τύπου), Υποενότητα ΙV.Γ (Εκδόσεις, χειρόγραφα, ανάτυπα, τεύχη περιοδικών κλπ.) και Υποενότητα ΙV.Δ (Ποικίλα, όπως εικαστικό υλικό, προγράμματα, φυλλάδια κτλ.).

Ενότητα V: ΔΗΜΟΣΙΑ ΥΠΗΡΕΣΙΑ
Το υλικό της ενότητας αυτής αφορά δραστηριότητες του Γ.Σ. που έχουν σχέση με την επαγγελματική ιδιότητά του ως διπλωμάτη και δημοσίου προσώπου, για παράδειγμα ποικίλο υλικό που αφορά την επίσκεψη του Herriot στην Ελλάδα (1929), την περίοδο 1957-9 στο Λονδίνο, την ανάμιξη του Γ.Σ. στο Εθνικό Ίδρυμα Ραδιοφωνίας και την Εταιρεία Ελλήνων Λογοτεχνών, τη μετακομιδή των οστών του Κάλβου.

Ενότητα VΙ: ΚΕΙΜΕΝΑ ΤΡΙΤΩΝ
Η Ενότητα αυτή είναι χωρισμένη σε δύο υποενότητες, την Υποενότητα VΙ.Α (Υλικό
για τον Σεφέρη και το έργο του) και την Υποενότητα VΙ.Β (Κείμενα προς τον Σεφέρη). Η Υποενότητα VΙ.Α περιλαμβάνει κυρίως ανάτυπα, αφιερώματα περιοδικών, έντυπα, αποκόμματα που αφορούν το Γ.Σ. και το έργο του. Τα αποκόμματα είναι ταξινομημένα κατά κύριο λόγο χρονολογικά, αλλά και θεματικά, π.χ. η υπόθεση του επάθλου Παλαμά (1947). Αποκόμματα ξένου τύπου είναι ταξινομημένα χωριστά και μεγάλος όγκος τους αφορά στην απονομή του βραβείου Νόμπελ. Στην ίδια Υποενότητα έχει ταξινομηθεί και αλληλογραφία σχετική με το θάνατο του Γ.Σ., τόσο επιστολές του 1971 όταν ήταν άρρωστος όσο και τα συλληπητήρια τηλεγραφήματα και επιστολές μετά το θάνατό του. Η Υποενότητα VΙ.Β περιλαμβάνει κείμενα άλλων προς το Γ.Σ., Ελλήνων και ξένων.

Ενότητα VΙΙ: ΟΠΤΙΚΟΑΚΟΥΣΤΙΚΟ ΥΛΙΚΟ
Στην Ενότητα αυτή έχει ενταχθεί οπτικοακουστικό υλικό, στίχοι Γ.Σ. και υλικό σχετικό με μελοποίηση ποιημάτων του από τον Α. Κουνάδη, αλλά και μαγνητοταινίες με τη φωνή του Γ.Σ., ταινία πορτραίτο του ποιητή και φωτογραφίες. Στην Ενότητα αυτή έχει ενταχθεί και το φωτογραφικό υλικό από την έκθεση Greek Month στο Λονδίνο (1975).

Εκτός Ενοτήτων, σε ξεχωριστό φάκελο φυλάσσεται δευτερογενές υλικό που δημιουργήθηκε μετά το θάνατο του Γ.Σ.

Στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη φυλάσσεται ακόμα και μπρούντζινο εκμαγείο δεξιού χεριού Γ.Σ.

Φάκελος με έγγραφα του Αριστομένη και της Ελένης Δρακοπούλου: δίπλωμα ιατρικής χειρουργικής και μαιευτικής (1856) ˑ αναγνώριση διδακτορικού του διπλώματος (1858). Αποκόμματα τύπου αναφερόμενα στον θάνατό του (1910) ˑ έγγραφα συνταξιοδότησης της Ελένης Δρακοπούλου (1910-1935).
Προσωπικά έγγραφα Θεώνης Δρακοπούλου: πιστοποιητικό γέννησης – βάπτισης (1881 αντίγραφο του 1911) ˑ έγγραφα συνταξιοδότησης (1935-1953, 1960) ˑ συμβόλαια, διαθήκη της Θεώνης Δρακοπούλου (1963-1968). Βραβεία και μετάλλια της ελληνικής πολιτείας, της Ακαδημίας Αθηνών και άλλων πνευματικών ιδρυμάτων για το ποιητικό της έργο (1933-1968).
Βιογραφικά σημειώματα.
Αλληλογραφία των ετών 1858-1968 ˑ δύο επιστολές του Αριστομένη Δρακόπουλου προς τη μητέρα του (1858) ˑ επιστολές των: Άγγελου Σικελιανού, Μαρίκας Σκούφου, Γεωργίου Παπανδρέου, Ιωάννη – Γεωργίου Παππά, Ευάγγελου Φωτιάδη, κ.ά. προς τη Θεώνη Δρακοπούλου ˑ επιστολές της ίδιας προς διαφόρους παραλήπτες (1936-1968).
Μεταφράσεις κλασικών έργων σε διασκευή για το θέατρο: Έγκλημα και Τιμωρία του Ντοστογιέφσκι (1950), Ευαγγελισμός της Θεοτόκου του Π. Κλωντέλ (1956) ˑ μεταφράσεις ποιημάτων από τη γαλλική γλώσσα (1963). Ποιήματα της Θεώνης Δρακοπούλου και μεταφράσεις των ποιημάτων της στα γαλλικά ˑ διαλέξεις, επισκεπτήρια, αποκόμματα τύπου.

Έγγραφα της Γραμματείας των Στρατιωτικών και των Ναυτικών προς τον Νικόλαο Θεοχάρη (1829-1830). Οδηγίες του κυβερνήτη Ιωάννη Καποδίστρια προς την Πολιτειογραφική Επιτροπή, μέλος της οποίας ήταν και ο Θεοχάρης, για την απογραφή του πληθυσμού και την καταγραφή των εθνικών και των ιδιωτικών κτημάτων (1830). Έγγραφα διορισμού του Νικολάου Θεοχάρη ως μέλους της Εξεταστικής Επιτροπής για τον οργανισμό των κοινοτήτων, καθώς και άλλων επιτροπών (1833, 1850, 1860)· ως μέλους της επί της εμψυχώσεως της Εθνικής Βιομηχανίας Επιτροπής· ως Υπουργού του Βασιλικού Οίκου και των Εξωτερικών (1862). Διάφορα προσωπικά έγγραφα· πιστοποιητικό εγγραφής του Νικολάου Θεοχάρη ως δημότη στον Δήμο Πέλλης Λοκρίδας (1836)· διπλώματα απονομής παρασήμων για τις υπηρεσίες του προς την πατρίδα (1841-1860). Έγγραφο του Υπουργού Οικονομικών για την καταβολή σύνταξης στη χήρα του Νικολάου Θεοχάρη (1895). Βιογραφικό σημείωμα, σημειώσεις, λογαριασμοί (1836, 1837)· εφημερίδες (1930).

Φάκελος Μιχαήλ Σούτσου (Μιχαήλ Βόδα) (1819-1859)
Χρεωστική ομολογία (1819) [Αικατερίνης Ιω. Καρατζά].
Βασιλικά διατάγματα για το διορισμό του ως Συμβούλου Επικρατείας σε έκτακτη υπηρεσία και την παραίτησή του (1834-1842)· επιστολές των Saint Aulaire, De Rigny, Αλέξανδρου Μαυροκορδάτου, Δημητρίου Παπιολάκη προς τον Μιχαήλ Σούτσο (1819-1959)· επιστολές και αντίγραφα αναφορών του Μιχαήλ Σούτσου προς τον βασιλιά Όθωνα σχετικά με τις συναντήσεις που είχε με αξιωματούχους της Γαλλίας (1833-1842), καθώς και σχέδιο επιστολής προς τη μητέρα του (χ.χ.)· επιστολές ανάμεσα σε τρίτους (1834)· δίπλωμα απονομής αριστείου της 3ης Σεπτεμβρίου 1843 (1844)· σχέδια αναφορών του Μιχαήλ Σούτσου για τα κτήματα που βρίσκονται στη Βλαχία.

Φάκελος Κωνσταντίνου Ζωγράφου (1817-1911)
Έγγραφα επί των διαπραγματεύσεων για την υπογραφή της ελληνοτουρκικής συνθήκης του 1840 στην Κωνσταντινούπολη (1836-1840)· επιστολές των : Ιακώβου Ρίζου, Στέφανου Βογορίδη, Νικολάου Σκαρβέλη, Γεωργίου Σκουζέ κ.ά. προς τον Κωνσταντίνο Ζωγράφο και σχετικές απαντήσεις (1834-1856)· επιστολές ανάμεσα σε τρίτους (1817-1911)· σημειώσεις ιστορικού και διδακτικού περιεχομένου (χ.χ.). Χάρτες.

Φάκελος Ιωάννη Σούτσου (1833-1888)
Οικογενειακή αλληλογραφία (1856-1873)· συμβάσεις του Ιωάννη Σούτσου με την Εθνική Τράπεζα της Ελλάδος για δανειοδότηση και εξόφληση χρέους (1863-1875). Διαθήκη της Αικατερίνης Σούτσου-Οβρεσκώφ (1870, 1875). Οικογενειακές δικαστικές κτηματικές υποθέσεις των: Μιχαήλ και Ιωάννη Σούτσου, Ρωξάνδρας Σούτσου και Αικατερίνης Σούτσου-Οβρεσκώφ (π. 1833-1888). Έγγραφα αγοράς κτήματος από τον Ιωάννη Σκαραμαγκά (1833).

Φάκελος Γεωργίου Καρατζά (1837-1881)
Έγγραφα δικαστικού περιεχομένου της Αικατερίνης Ιω. Καρατζά, μητέρας του Γεωργίου Καρατζά (1837-1840). Έγγραφα του Γεωργίου Καρατζά: διαταγές, κοινοποιήσεις, διορισμοί, συνταξιοδοτικά κατά τη διάρκεια της υπηρεσίας του στο στρατό (1855-1881). Επιστολές διαφόρων προς τον Γεώργιο Καρατζά (1864-1876)· επιστολές τρίτων (1864-1880)· σχέδια λόγων, άρθρα (χ.χ.). Χάρτες, έντυπα φυλλάδια, εφημερίδες (1870-1881). Έγγραφα δικαστικά για κτηματικές υποθέσεις της Αικατερίνης Γεωργίου Καρατζά (1851-1857).

Φάκελος Δημητρίου Μαυροκορδάτου (1879-1880)
Έγγραφα αναγνώρισης τίτλων ευγενείας των Δημητρίου και Κάρολου Μαυροκορδάτου· έγγραφα της ασφαλιστικής εταιρείας "Φοίνιξ".

Φάκελος Περικλή Αργυρόπουλου (1908-1965)
Επιστολές των : Άθω Ρωμάνου, Νικολάου Πολίτη, πατριάρχη Κωνσταντινουπόλεως Φωτίου, στρατηγού Charles de Gaulle κ.ά. προς τον Περικλή Αργυρόπουλο (1911-1965)· σχέδια επιστολών του Περικλή Αργυρόπουλου (1952-1953)· τιμητικά διπλώματα και παράσημα από την Ελλάδα και το εξωτερικό (1908-1942)· ομιλίες, άρθρα, ιστορικές και βιβλιογραφικές έρευνες για τους Αργυροπουλαίους στο Βυζάντιο· σημειωματάρια, εκδόσεις άρθρων του, εφημερίδες.

Το αρχείο αποτελείται από 3 ενότητες, κάθε μία αφιερωμένη στα τρία συγγενικά πρόσωπα της Ιωάννας Τσάτσου. Η Ενότητα Ι αφορά τον πατέρα της, Στυλιανό Σεφεριάδη (1873-1951), διαπρεπή νομικό, καθηγητή της Νομικής Σχολής με διεθνή καριέρα, αλλά και με εκτενές λογοτεχνικό έργο. Η Ενότητα ΙΙ αφορά το μεγάλο αδελφό της, Γιώργο Σεφέρη (1900-1971), διπλωμάτη και νομπελίστα ποιητή, ενώ η Ενότητα ΙΙΙ, το μικρό της αδελφό, Άγγελο Σεφεριάδη (1905-1950). Όλες οι ενότητες περιλαμβάνουν προσωπικά έγγραφα (σχολικά τεκμήρια, διαβατήρια κλπ), αλληλογραφία, χειρόγραφα κείμενα και αποκόμματα τύπου. Η Ενότητα Ι έχει διαιρεθεί στις εξής 5 υποενότητες ανάλογα με τις δραστηριότητες του Στ. Σεφεριάδη: Υποενότητα Ι.1: Προσωπικά και οικογενειακά έγγραφα, Υποενότητα Ι.2: Ο λογοτέχνης Στ. Σεφεριάδης, Υποενότητα Ι.3: Ο νομικός και πανεπιστημιακός Στ. Σεφεριάδης, Υποενότητα Ι.4: Τιμητικές διακρίσεις (τα παράσημά του), Υποενότητα Ι.5: Αλληλογραφία (οικογενειακή και επαγγελματική). Η Ενότητα ΙΙ (Γιώργος Σεφέρης) έρχεται να συμπληρώσει το αρχείο του ποιητή που φυλάσσεται από χρόνια στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη. Ενδιαφέρον παρουσιάζουν τα σχολικά τεκμήρια του Σεφέρη και η εκτενής αλληλογραφία του με την αδελφή του. Στην ενότητα περιλαμβάνονται και κάποια έργα του ποιητή, ανάμεσα στα οποία ένα δακτυλόγραφο αντίτυπο της ποιητικής του συλλογής Στέρνα με χειρόγραφες σημειώσεις και διορθώσεις (1931-1932). Υπάρχουν επίσης αποκόμματα τύπου και δευτερογενές υλικό σχετικά με τον ποιητή που συνέλεγε η ΙΤ και η Δ. Μυλωνά. Στην Ενότητα ΙΙΙ εκτός από τα προσωπικά και υπηρεσιακά έγγραφα υπάρχουν τεκμήρια σχετικά με το θάνατο του Άγγελου στην Αμερική (διευθέτηση κληρονομικών και άλλων ζητημάτων). Από το λογοτεχνικό έργο του Ά. Σεφεριάδη ξεχωρίζουν τα ποιήματά του και η μετάφραση του έργου του Shakespeare, Η τραγωδία του Αμλέτου πρίγκηπα της Δανίας (δακτυλόγραφο). Το μεγαλύτερο μέρος της αλληλογραφίας του καταλαμβάνουν οι επιστολές της αδελφής του, ΙΤ.

Έγγραφα περιόδου 1894-1927: προσωπικά έγγραφα Ελευθερίου Βενιζέλου (1894 κ.έ.). Προσωρινή Κυβέρνηση Θεσσαλονίκης (1917)ˑ αποτελέσματα των εκλογών 1920ˑ οικογενειακή αλληλογραφία (1921-1923)ˑ επισκευές οικίας Βενιζέλου στη Χαλέπα (1927).
Δημοσιεύματα αγγλικού και γαλλικού τύπου για τον θάνατο του Ελευθερίου Βενιζέλου (1936).
Προσωπικά έγγραφα Σοφοκλή Βενιζέλου (1918-1940): τιμητικά μετάλλια και παράσημα κατά την υπηρεσία του ως αξιωματικού του πυροβολικού (1918-1919)ˑ γενεαλογικά της οικογένειας (1918)ˑ διαθήκη Σοφοκλή Βενιζέλου (1919)ˑ κατάλογοι της βιβλιοθήκης του.
Προσωπική αλληλογραφία: συγχαρητήριες επιστολές για  τους αρραβώνες του με την Αικατερίνη Ζερβουδάκη (1920)ˑ επιστολές του Σοφοκλή προς την Δέσποινα Ζερβουδάκη (1922-1923)ˑ επιστολές Αικατερίνης Ζερβουδάκη προς τον Σοφοκλή (1922).
Έγγραφα σχετικά με την υπηρεσία του στον στρατό (1909-1922)ˑ  στρατός κατοχής Μικράς Ασίας (1919).
Διορισμός του Σοφοκλή Βενιζέλου ως στρατιωτικού ακόλουθου στην ελληνική πρεσβεία της Ουάσινγκτον (1941)ˑ υπηρεσιακά έγγραφα, αλληλογραφία με τον έλληνα Γενικό Πρόξενο στις Η.Π.Α. (1940-1941)ˑ αλληλογραφία με τους: Εμμανουήλ Τσουδερό, Ρούσσο, Σταυρίδη, κ.ά. (1942).
Υπηρεσιακά έγγραφα, ραδιοφωνικές ομιλίες από Λονδίνο (1942).
Απόρρητα έγγραφα κυβέρνησης Καΐρου (1943)ˑ εκθέσεις, αναφορές για το Δωδεκανησιακό ζήτημαˑ τη στάση στο πολεμικό πλοίο "Ιέραξ"ˑ έκθεση του Τσουδερού για τη λεηλασία στην Τράπεζα Ελλάδος κ.ά.
Εκθέσεις για το πολιτειακό ζήτημα, την πολιτική κατάσταση στην Ελλάδα, την καταβύθιση ελληνικών πολεμικών πλοίων, την εθνική αντίσταση κ.ά. (1943).
Εμπιστευτικά έγγραφα, εκθέσεις, αλληλογραφία και σημειώσεις για τα γεγονότα (1944-1946) και την πολιτική κατάσταση στην Ελλάδα: Συμφωνία Λιβάνου, κίνημα Μέσης Ανατολής, παράδοση του Ρίμινι στις ελληνικές δυνάμειςˑ εκθέσεις για την κατάσταση στην Κρήτη (1945) και τη Βόρειο Ελλάδα (1946)ˑ αποστολή στις Η.Π.Α. (1946)ˑ πρακτικά συνομιλιών, αλληλογραφία σχετικά με άλλα θέματα.
Έγγραφατης Επιτροπής Διεκδικήσεων για την ανασυγκρότηση της Ελλάδας (1946). Εμφύλιος πόλεμος (1947).
Υπηρεσιακά και κυβερνητικά έγγραφα (1948-1949): αλληλογραφία του Σοφοκλή Βενιζέλου με τους C. Dwight, Griswold, Samy Cohn, ταξίαρχο Παντελίδη, Δημήτρη Φιλάρετο,  Απόστολο Ορφανίδη, Βασίλειο Δενδραμή (πρέσβη στις Η.Π.Α.) κ.ά. (1948)ˑ εκθέσεις για την στρατιωτική κατάσταση και την επαγγελματική εκπαίδευση, το ενεργειακό, την ελληνοτουρκική οικονομική συνεργασία κ.ά.
Υπηρεσιακά-κυβερνητικά έγγραφα (1950-1952): συλλήψεις και εκτοπίσεις πολιτικών κρατουμένωνˑ επιτροπή οικονομικώνˑ νομολογίες και σχέδια νόμωνˑ  ύδρευση της Αθήναςˑ σανατόριο Κρήτης. Εκκλησιαστικές υποθέσεις (1950-1951)ˑ αμερικανική βοήθεια (1951-1953)ˑ  ταμείο κοινωφελών έργων προέδρου της κυβέρνησης (1950-1952).
Υπηρεσιακά-κυβερνητικά έγγραφα (1952-1953): υπόθεση "Μερκαντίλε"ˑ αλληλογραφία με James Van Fleet, George Meyers κ.ά.
Έγγραφα των Υπουργείων: Εξωτερικών, Δημοσίων Έργων, Ανοικοδομήσεως, Υγιεινής, Συγκοινωνιών κ.ά. (1947-1964).
Προσφωνήσεις, αγορεύσεις του Σοφοκλή Βενιζέλου (1943-1952).
Έγγραφα ποικίλου περιεχομένου και αλληλογραφία των ετών (1953-1957).
Κυπριακό (1951-1964)ˑ  ελληνογιουγκοσλαβικά (1953-1963).
Έγγραφα σχετικά με την ελληνική Οικονομία και Βιομηχανία (1948-1963).
Πρακτικά και αποδείξεις συνδρομητών του κόμματος των Φιλελευθέρων (1946-1963).
Σημειώσεις και λογοτεχνικά σχεδιάσματα (1944, χ.χ.)ˑ  χάρτες επιτελικοί. Διάφορα (1951-1964).
Αποκόμματα τύπου (1943-1960)ˑ έντυπα (1893-1943).

Η αρχή της πολιτικής σταδιοδρομίας του Στέφανου Ν. Δραγούμη, συμπίπτει και ταυτίζεται με την ανορθωτική προσπάθεια του Χ. Τρικούπη, αλλά συνεχίζεται και μετά το θάνατο του αρχηγού του τρικουπικού κόμματος, τις δύο πρώτες δεκαετίες του 20ού αιώνα.
Ως έμπιστος φίλος και συνεργάτης του Χ. Τρικούπη, μέλος των κυβερνήσεών του (1886,1892), θα συμμετάσχει και αυτός στην διαμόρφωση του σύγχρονου νεοελληνικού κράτους και στην ορθολογική, οικονομική και πολιτική του ανάπτυξη.
Τα ιστορικά γεγονότα του τέλους του 19ου αιώνα και των αρχών του 20ού, είναι καθοριστικά για τη σύγχρονη Ελλάδα. Ο ερευνητής της ιστορικής περιόδου που θα θελήσει να χρησιμοποιήσει το πλούσιο αυτό αρχειακό υλικό, θα παρακολουθήσει τα γεγονότα αυτά να διαγράφονται και να εξελίσσονται μέσα από τις ιδιαίτερες συχνά πτυχές τους.

Πλούσια θεματολογία χαρακτηρίζει το σύνολο του αρχειακού υλικού. Τα μεγάλα εξωτερικά θέματα, όπως το Βουλγαρικό (οι συνέπειες της προσάρτησης της Ανατολικής Ρωμυλίας), το Ρουμανικό (η ελληνορουμανική διαφορά με αφορμή τη δίκη Ζάππα και το θέμα των Κουτσόβλαχων), τα Ελληνοτουρκικά, το Αλβανικό – Ηπειρωτικό, το Κρητικό ζήτημα (αυτονομία και ένωση της Κρήτης), το Μακεδονικό, κατέχουν μία κυρίαρχη θέση στα περιεχόμενα του αρχείου.
Ακολουθούνται από τα οικονομικά θέματα (φορολογικά νομοσχέδια, δημόσια δάνεια, νομισματικά θέματα) και σε άμεση συνάρτηση με αυτά η διανομή γαιών στην Θεσσαλία και η αποκατάσταση των προσφύγων (Θεσσαλικά).
Η υπόθεση Ζάππα (σχέσεις Ελλάδας – Ρουμανίας), η Επιτροπή Ολυμπίων και τα Ολύμπια καθώς και τα φιλολογικά και αρχαιολογικά ενδιαφέροντα του Στέφανου Ν. Δραγούμη, συνθέτουν ένα άλλο μεγάλο θεματολογικό κομμάτι του αρχείου.
Το συναρπαστικό χαρακτηριστικό του αρχειακού αυτού υλικού, είναι η διαχρονικότητα και η συνέχεια σε επίπεδο θεμάτων και προσώπων.

Διάγγελμα του βασιλιά Γεωργίου Α’ για την κήρυξη του πρώτου Βαλκανικού πολέμου (5 Οκτωβρίου 1912). Αυτοβιογραφικό κείμενο του Περικλή Ιωαννίδη με τον τίτλο «Αναμνήσεις 1916-1922» ˑ επιστολές του William Phillips και G. Celler, πρέσβεων των Η.Π.Α. στην Αθήνα, προς τον Περικλή Ιωαννίδη (1937, 1957) ˑ εφημερίδα της Στρατιωτικής Διοίκησης Δωδεκανήσου (1947-1948) ˑ ιστορικές σημειώσεις για τον ορισμό της ελληνικής σημαίας και σχέδια των διαφόρων τύπων ˑ σημειώσεις για τον «Ύμνο στην Ελευθερία» ˑ δακτυλογραφημένο κείμενο της βασιλόπαιδος Μαρίας με τον τίτλο «Αναμνήσεις μιας πεντηκονταετίας 1883-1933».
Κατάλογος παρασήμων του Περικλή Ιωαννίδη ˑ έγγραφα του Υπουργείου Εθνικής Άμυνας σχετικά με την κατάσταση μεταβολής αξιωματικών (1963-1964).