Φάκελοι των διατελέσαντων Μητροπολιτών Αθηνών (1833-1923) και Αρχιεπισκόπων Αθηνών και πάσης Ελλάδος (1923-1974). Φάκελοι εκκλησιαστικής τέχνης και λειτουργικής, χειροτονιών, διορισμών και μεταθέσεων, οφφικίων και προαγωγών, ενοριακών και εφημεριακών θεμάτων, καταγγελιών, αδειών και αποδημιών, ιεροκηρύκων, νομοκανονικών θεμάτων, θανάτων, βαπτίσεων, ιδρυμάτων, θείας λατρείας, επιτίμιων, γάμων και απόπειρας συμβιβασμών, υπαλληλικών θεμάτων, θεμάτων μοναστηριών, Μονών Καισαριανής, Πεντέλης, Ασωμάτων Πετράκη, Ευαγγελισμού Καλολειβαδείνου, Παντοκράτορος Νταού Πεντέλης, Κοιμήσεως Θεοτόκου Ηλιουπόλεως, Αναστάσεως Πεντέλης, Αγίου Ιωάννου Θεολόγου Παπάγου.

Φάκελοι χειροτονιών, διορισμών και μεταθέσεων, ενοριακών και εφημεριακών θεμάτων, επισκοπικών θεμάτων, καταγγελιών, αδειών και αποδημιών, ιδρυμάτων, παλαιοημερολογιτών, γάμων, θεμάτων μοναστηριών, συστάσεις μονών.

Προεπαναστατικά έγγραφα των ετών 1451-1820: λιθογραφημένο αντίγραφο του 19ου αι. από χρυσόβουλο του Κωνσταντίνου Παλαιολόγου (1451).
Νοταριακά έγγραφα από την περιοχή της Κεφαλληνίας (1653, 1671, 1689)· αντίγραφό της προκήρυξης της Μεγάλης Αικατερίνης προς τους Έλληνες με την οποία τους καλεί να εξεγερθούν (1769)· εκκλησιαστικά των ετών 1684-1803· οθωμανικοί τίτλοι ιδιοκτησίας για αγοραπωλησίες κτημάτων, ελαιοδένδρων κ.ά. στις περιοχές Αθηνών, Λιβαδειάς, Τήνου, Μυκόνου, Αίγινας και αλλού (1768-1820)· φορολογικό κατάστιχο της περιοχής Πύργου της Τήνου (1805).
Έγγραφα των ετών 1821-1827: αναφορές και επιστολές αγωνιστών, χρεωστικές ομολογίες, πωλητήρια κ.ά. Έγγραφα φιλελλήνων (1822-1828, 1853). Αναφορές, διαταγές, εγκύκλιοι του Ιωάννη Καποδίστρια (1828-1831).
Οθωνικά (1832-1861): επιστολές προς τον βασιλιά Όθωνα και απαντήσεις του ίδιου (1840-1853)· πιστοποιητικά συμμετοχής στον Αγώνα· χρεωστικές ομολογίες και αποδείξεις πληρωμών· βασιλικά διατάγματα Όθωνα και Αμαλίας.
Επιστολές του Γεωργίου Α’ και της βασίλισσας Όλγας (1878-1879). Διαθήκη της Aspasie von Schottenberg (1927).