Κοινοβουλευτικά, δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα, προσωπικά ανέκδοτα ημερολόγια, ανέκδοτες φωτογραφίες, προσωπικές επιστολές των πρωταγωνιστών της πολιτικής, λευκώματα, εφημερίδες και φιλμ της εποχής του Εθνικού Διχασμού και του Μεσοπολέμου.
Το αρχειακό υλικό εμπεριέχει πλήθος πληροφοριών, σχετικά με την εξέλιξη και διαμόρφωση της πολιτικής πραγματικότητας, των ιστορικών διαδρομών, αλλά και τις πολιτικές, οικονομικές και κοινωνικές πτυχές της εποχής από την Επανάσταση του 1821 έως τον Εθνικό Διχασμό και γενικότερα τον Μεσοπόλεμο.

Στην ιστορική και φιλολογική συλλογή χειρογράφων του Αρχείου Πετραλιά περιλαμβάνονται ποιήματα πρωτότυπα, μεταφράσεις, σχόλια σε ποιήματα, πεζά λογοτεχνικά και φιλολογικά κείμενα, των λογοτεχνών Κωνσταντίνου Καβάφη, Ιωάννη Πολέμη, Γιάννη Ψυχάρη, Άγγελου Σικελιανού, Γεωργίου Χατζηπελλερέν, Τέλλου Άγρα, Μιχαήλ Στασινόπουλου, Κωνσταντίνου Σκόκου, Γεωργίου Αθάνα (Αθανασιάδη-Νόβα), κ.α.. Επιπλέον, η Συλλογή περιλαμβάνει αλληλογραφία των Ψυχάρη, Καβάφη κ.α. για την εξέλιξη του γλωσσικού ζητήματος.