Η δωρεά αποτελείται από δύο αρχεία: το αρχείο των Κωνσταντίνου και Άγγελου Τσουκαλά και το αρχείο του ιατροδικαστή Δημητρίου Καψάσκη.
Το αρχείο των Κωνσταντίνου και Άγγελου Τσουκαλά περιλαμβάνει αριθμημένους φακέλους που αφορούν τις δικηγορικές υποθέσεις τους και την πολιτική δραστηριότητα του Άγγελου Τσουκαλά. Η αρίθμηση των φακέλων είναι συνεχόμενη, χωρίς να διαχωρίζονται οι φάκελοι των πολιτικών από τις δικαστικές υποθέσεις.
Δικηγορικές υποθέσεις
Φάκελοι δικηγορικών υποθέσεων: 1915-1917 (φάκ. 417-492, 531-563, 661-730), 1928 (φάκ. 1655-1669), 1932 και 1935 (φάκ. 2092-2109), 1969-1970,1974 (φάκ. 2741-2751). Το υλικό των φακέλων αυτών αποτελείται από αιτήσεις, καταθέσεις και κλήσεις μαρτύρων, υπομνήματα, απολογίες, παραπεμπτικά βουλεύματα κλπ. και αφορά πολιτικά εγκλήματα (εξύβριση βασιλιά), καταχρήσεις, ανθρωποκτονίες, κλοπές, αποζημιώσεις, μισθωτήρια, διαζύγια, αναστολές φυλάκισης, πλαστογραφίες, σεξουαλικά εγκλήματα κλπ. Η πρώτη αναγραφή του ονόματος του Άγγελου Τσουκαλά στους φακέλους του γραφείου εμφανίζεται στο φάκ. 714.
Πολιτική δραστηριότητα του Άγγελου Τσουκαλά
Φάκ. 2736. Υλικό που αφορά την πολιτική δραστηριότητα του Τσουκαλά στα πλαίσια του Κόμματος των Φιλελευθέρων (1946-1952): υπόμνημα Τσουκαλά για το θεσμό της Γερουσίας, διάφορα έντυπα και εισηγήσεις που αφορούν την αναθεώρηση του Συντάγματος (1951), αλληλογραφία, αντίγραφα λόγων και δηλώσεών του καθώς και εισηγητικές εκθέσεις νομοσχεδίων .
Φάκ. 2754: Υπομνήματα διαφόρων επαγγελματικών ενώσεων και σωματείων την περίοδο που ήταν βουλευτής (1957).
Φάκ. 2792: Υπομνήματα, αλληλογραφία κλπ. την περίοδο της δημαρχίας του που αφορούν κυρίως την «Οργάνωσιν δια τα ορφανά της Ελλάδος», σχέδιο διακήρυξης δημοπρασίας και συγγραφής υποχρεώσεων για την κατασκευή εργοστασίου μετατροπής των απορριμμάτων του δήμου Αθηναίων σε οργανικά λιπάσματα (1965), προεκλογικό υλικό σχετικό με την υποψηφιότητά του με την Ε.Ρ.Ε. και λίγα τεκμήρια από την περίοδο της δικτατορίας (1964-1967).
Φάκ. 2793: Υπομνήματα Τσουκαλά και Αλέξανδρου Κουκλέλη για το Σύνταγμα του 1968.
Προσωπική αλληλογραφία
Φάκ. 2752, 2753: Προσωπική αλληλογραφία του Άγγελου Τσουκαλά της περιόδου 1969-1970.
Το αρχείο του Δημητρίου Καψάσκη αποτελείται από αποκόμματα εφημερίδων επικολλημένα σε λευκώματα σχετικά με εγκλήματα στην Ελλάδα και το εξωτερικό, άρθρα σχετικά με την εγκληματολογία, και δημοσιεύσεις του διορισμού του ως προϊσταμένου της Ιατροδικαστικής Υπηρεσίας. Υπάρχουν αποκόμματα των ετών 1957 (Φεβρουάριος, Μάρτιος, Μάιος, Ιούνιος, Ιούλιος) και 1958 (Μάρτιος, Απρίλιος, Μάιος, Αύγουστος).