Το περιεχόμενο της Συλλογής αναφέρεται στη μακρά πολιτική παρουσία και δράση του Παναγιώτη Κανελλόπουλου και του Κωνσταντίνου Καραμανλή και αποτελείται από αποκόμματα εφημερίδων και πλούσιο όσο και σπάνιο φωτογραφικό υλικό, το οποίο είναι διαρθρωμένο σε καθημερινή βάση και ταξινομημένο σε 241 φακέλους, που περιέχουν, πέρα από τα αποκόμματα, περί τις 20.000 φωτογραφίες.

Μέρος του υλικού παρέχει πληροφορίες για την παιδική και νεανική ηλικία του Π. Κανελλόπουλου, ενώ το υπόλοιπο, που αποτελεί τον κύριο κορμό του Αρχείου, αναφέρεται στην πολιτική του σταδιοδρομία και καλύπτει την περίοδο 1935-1971.

Η συλλογή του Διουνυσίου Φλάμπουρα περιλαμβάνει 73 φακέλους, οι οποίοι περιέχουν κυρίως αποκόμματα τύπου και έντυπο υλικό. Το υλικό αυτό αναφέρεται σε σημαντικές περιόδους της Νεώτερης και Σύγχρονης Ελληνικής Ιστορίας κυρίως μέσα από αφιερώματα και δημοσιεύματα εφημερίδων. Ο βασικός κορμός της συλλογής επικεντρώνεται στην περίοδο του Β' Παγκοσμίου Πολέμου, και κυρίως στα ελληνικά γεγονότα (Κατοχή, Αντίσταση), για τα οποία υπάρχει και πρωτογενές έντυπο υλικό. Ακόμα, φωτίζονται διάφορες περίοδοι και γεγονότα, όπως ο Ελληνικός Διαφωτισμός, ο Ελληνικός Μεσοπόλεμος, το Κυπριακό της περιόδου 1955-56, τα Ιουλιανά και η Δικτατορία. Υπάρχει και υλικό, που αναφέρεται στη Μεταπολίτευση, και κυρίως στο ΚΚΕ και στο ΠΑΣΟΚ τη δεκαετία του '80. Τμήμα της συλλογής Φλάμπουρα αποτελούν αφίσες της περιόδου της Δικτατορίας και των πρώτων ετών της Μεταπολίτευσης, οι οποίες παρουσιάζουν εξαιρετικό ενδιαφέρον.