Το αρχείο είναι χωρισμένο σε τρεις ενότητες: α) Υπο-αρχείο Γεωργίου Μελά: Η συλλογή περιέχει αυτόγραφα σχέδια τηλεγραφημάτων του βασιλέως Κωνσταντίνου, ιδιόχειρες επιστολές Βενιζέλου προς Κωνσταντίνο, επιστολές και τηλεγραφήματα του Κάιζερ Γουλιέλμου και πρίγκιπος Γεωργίου Β΄ προς Κωνσταντίνο, προσφώνηση Κωνσταντίνου κατά την επίδοση της στραταρχικής ράβδου, υπόμνημα και έκθεση Γ.Στρέιτ, μνημόνιο γερμανικής πρεσβείας κ.ά. (1914-1915), φύλλα Εφημερίδος προσωρινής κυβερνήσεως (Χανιά, Θεσσαλονίκη 1916) , β) Υπό-αρχείο Κωνσταντίνου και Μιχαήλ Μελά: 1. Ημερολόγιο του πλοίου «Μιαούλης» από τον ανθυποπλοίαρχο Κωνσταντίνο Μελά με διάφορα τεχνικά και άλλα στοιχεία πλεύσεως στο υπερωκεάνιο ταξίδι του, το καλοκαίρι του 1900, 2. Φωτογραφικό λεύκωμα αφιερωμένο στον Μιχαήλ Μελά, Γενικό Πρόξενο στην Κωνσταντινούπολη το 1950, με φωτογραφίες εξωτερικές και εσωτερικές του ιατρείου της Ορθοδόξου Κοινότητος Κωνσταντινούπολης, 3. Δελτίο εγγραφής στην Ελληνική Περιηγητική Λέσχη (1950) και γ) Κατάλοιπα του Αλέξανδρου Καραπάνου.