Μέσα από το αρχείο παρέχονται στον ερευνητή πολύτιμα στοιχεία για τις ελληνικές πολιτικές εξελίξεις, την δομή και τη λειτουργία του Λαϊκού Κόμματος, την λειτουργία των θεσμών, ενώ ανάγλυφα παρουσιάζεται η πολιτική δράση του ίδιου του Π. Τσαλδάρη. Ιδιαίτερη ενότητα του αρχείου συγκροτεί το προσφυγικό ζήτημα. Μεγάλο ενδιαφέρον παρουσιάζει και η προσωπική αλληλογραφία του Π. Τσαλδάρη που καλύπτει την περίοδο 1924-1936.