Το αρχείο αποτελείται, κυρίως, από επιστολές, οι περισσότερες εκ των οποίων απευθύνονται στον Γεώργιο Κουντουριώτη όσο ήταν Πρόεδρος του Εκτελεστικού (1824 - 1825), ενώ υπάρχουν επιστολές που απευθύνονται στον Λάζαρο Κουντουριώτη ή και στους δύο αδελφούς. Μεταξύ των αποστολέων συγκαταλέγονται οι: Ιωσήφ Κιάππε, Ιω. Κλάδος, Κ. Μεταξάς, Αναγν. Οικονόμος, Ν. Ιγγλέσης, Πανούτζος Νοταράς, Αναστ. Λόντος, Γ. Γιατράκος, Λυκ. Λογοθέτης, Ιω. Ορλάνδος, Ανδρ. Μιαούλης, Αλ. Μαυροκορδάτος, Κανέλλος Δεληγιάννης, Ν. Πονηρόπουλος, Θ. Γρίβας, Θ. Κολοκοτρώνης, κ.ά.

Επιστολές που απευθύνονται είτε μεμονωμένα είτε από κοινού και στους δύο αδελφούς, αλλά και αλληλογραφία μεταξύ των αδελφών. Ανάμεσα στους αποστολείς περιλαμβάνονται και οι: Ιωάννης Ορλάνδος, Δρόσος Μανσόλας, Δημήτριος Υψηλάντης, Αναστάσιος Λόντος, Ανδρέας Λόντος, Εμμανουήλ Παππάς, Εμμανουήλ Αντωνιάδης, Άνθιμος Γαζής, Νεόφυτος Βάμβας, Νικ. Ιωαννίδης Μυλωνάς, Ιωάννης Αμβροσίου, Α. Μαυροκορδάτος, Νικήτας Σταματελόπουλος, Ν. Πονηρόπουλος κ.ά.

Πρωτόκολλο εξερχόμενης αλληλογραφίας του Προέδρου του Εκτελεστικού Γεωργίου Κουντουριώτη κατά τη διάρκεια της εκστρατείας του Νεοκάστρου (14/2/1825-3/5/1825). Περιέχει εκτενείς περιλήψεις του περιεχομένου των εγγράφων.