Η συλλογή περιέχει ποικίλο αρχειακό και δημοσιευμένο υλικό για θέματα νεολαίας και παιδείας, κυρίως τεκμήρια για το ελληνικό αριστερό νεολαιίστικο κίνημα της περιόδου 1956–1967. Απαρτίζεται από τις ενότητες: i. Σπουδαστικά και παιδεία γενικά, ii. Πολιτικές νεολαίες και οργανώσεις (κυρίως της Δημοκρατικής Κίνησης “Γρηγόρης Λαμπράκης” και της Δημοκρατικής Νεολαίας Λαμπράκη), iii. Πολιτικά κόμματα και κινήσεις, iv. Λοιπά (ειρήνη, μαραθώνιες πορείες, σύνδεσμοι φιλίας, Κυπριακό-ΕΦΕΚ, εργατικά, υποψηφιότητα Δ. Παληού στις εκλογές 1977 και 1981), v. Εκδόσεις, περιοδικός και ημερήσιος τύπος, vi. Αρχειακά συλλεκτικά αντικείμενα-κειμήλια, vii. Κασέτες ήχου με μουσική Μ. Θεοδωράκη κ.ά.

• Τεκμήρια της Δημοκρατικής Νεολαίας Λαμπράκη (ΔΝΛ)
• Υλικά από τη συμμετοχή του Τ. Παληού ως υποψηφίου με το ΚΚΕεσ. σε εκλογικές αναμετρήσεις
• Έγγραφα του Τμήματος Διεθνών σχέσεων του ΚΚΕεσ. και της Κομματικής Οργάνωσης Αθήνας
• Τεκμήρια της Ελληνικής Αριστεράς (Ε.ΑΡ.)
• Αλληλογραφία Τάκη Παληού – Μίκη Θεοδωράκη
• Κείμενα, κατάλογοι έργων και προγράμματα συναυλιών του Μίκη Θεοδωράκη
• Φωτογραφίες από τη Νεολαία ΕΔΑ, τη Δημοκρατική Νεολαία Λαμπράκη, το κίνημα ειρήνης, τα Ιουλιανά και τις κινήσεις Ελλήνων φοιτητών στη Δυτική Ευρώπη
• Εφημερίδες και περιοδικά (Η Γενιά μας, Δρόμοι της Ειρήνης, Τετράδια της Δημοκρατίας, Πανσπουδαστική, Θούριος, Άνοιξη)
• Έντυπα, ημερολόγια, αφίσες
• Αυτοεκδόσεις του Τάκη Παληού.