Το αρχείο του Νικολάου Παπαρρόδου αποτελείται από αλληλογραφία, πιστοποιητικά, χειρόγραφα τετράδια, έντυπα κ.ά. που αφορούν τη στρατιωτική σταδιοδρομία του και τη γυναίκα του Βούλα Παπαρρόδου (το γένος Ροντήρη).
Το αρχείο χωρίζεται σε δύο ενότητες: Νικόλαος Παπαρρόδου και Βούλα Παπαρρόδου.
Η πρώτη ενότητα περιλαμβάνει αλληλογραφία, έντυπα, πιστοποιητικά και ποικίλο υλικό που αφορούν τη στρατιωτική σταδιοδρομία του Παπαρρόδου και προσωπικά, διάφορα μέλη της οικογένειας Παπαρρόδου και τον Ιωάννη Παπαρρόδου. Η δεύτερη περιλαμβάνει αλληλογραφία και ποικίλο υλικό της Βούλας Παπαρρόδου.
Στο υλικό που αφορά τον Νικόλαο Παπαρρόδου περιλαμβάνεται:
Αλληλογραφία: επιστολές του Νικολάου προς τους γονείς του Κωνσταντίνο και Βασιλική (1922-28, κυρίως 1922-1924), επιστολές του Παπαρρόδου προς τις «μητέρες» του από την Ουάσιγκτων την περίοδο που ήταν στρατιωτικός ακόλουθος στην ελληνική πρεσβεία (1950) και τηλεγραφήματα πολιτικών (1922-1968). Ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσιάζει η αλληλογραφία της περιόδου 1922-1924 όταν υπηρετούσε στο μικρασιατικό μέτωπο αλλά και κατά την επιστροφή του στην Ελλάδα.
Ποικίλα: Έξι χειρόγραφα τετράδια (μελέτη για ομηρικά έπη;), τεύχη των περιοδικών Περιοδικό Ελληνίδων Βορείου Ελλάδος, τ. 157, 1984, Δελτίον ελληνικής παροικίας Τεχεράνης φ. 7, Χειμώνας 1971-1972 (ο Παπαρρόδου ήταν πρόεδρος του Ελληνοιρανικού Συνδέσμου), Βωμοί, τ. 34, Νοέμβριος – Δεκέμβριος 1976) και ένας κατάλογος του διπλωματικού σώματος στην Αθήνα (1955). Τεκμήρια από την εκπαίδευσή του στη σχολή λοχαγών στη Γαλλία (1934-1935), αποκόμματα εφημερίδων και προγράμματα για τη γιορτή του Κωνσταντίνου και τη βάπτιση του Παύλου (1967) από την υπηρεσία του ως ΣΟΑΜ, πιστοποιητικά, συμφωνητικό με τις εκδόσεις Μπεργάδη για τη μετάφραστη του έργου του Στήβεν Ράνσιμαν Η μεγάλη εκκλησία εν αιχμαλωσία (1972;) κ.ά.
Ιωάννης Παπαρρόδου: Κείμενα λόγων και δημοσιεύσεων που αναφέρονται στο θάνατό του κατά τη διάρκεια του ελληνογερμανικού πολέμου.
Διάφορα μέλη της οικογένειας Παπαρρόδου: Πιστοποιητικά των Κλέαρχου Γεωργίου Παπαρρόδου, Ιουλίας Γεωργίου Μηλιώνη (σύζυγος Κλέαρχου), Γεωργίου Παπαρρόδου (γιος Κλέαρχου), Κλέαρχος Γεωργίου Παπαρρόδου (γιος του Γεωργίου) (1924-1979)
Στο υλικό που αφορά τη Βούλα Παπαρρόδου περιλαμβάνεται:
Αλληλογραφία: Επιστολές Βούλας Παπαρρόδου προς τη θεία της Άννα Ροντήρη (1948-1952), ευχαριστήριες επιστολές του βασιλιά Κωνσταντίνου (1977-1987).
Ποικίλα
Στο αρχείο περιέχονται ακόμα ημερολόγια – ατζέντες της Βούλας Παπαρρόδου (1955-1977) και πολλές ευχετήριες κάρτες προς τους Νικόλαο και Βούλα.