Κοινοβουλευτικά, δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα, προσωπικά ανέκδοτα ημερολόγια, ανέκδοτες φωτογραφίες, προσωπικές επιστολές των πρωταγωνιστών της πολιτικής, λευκώματα, εφημερίδες και φιλμ της εποχής του Εθνικού Διχασμού και του Μεσοπολέμου.
Το αρχειακό υλικό εμπεριέχει πλήθος πληροφοριών, σχετικά με την εξέλιξη και διαμόρφωση της πολιτικής πραγματικότητας, των ιστορικών διαδρομών, αλλά και τις πολιτικές, οικονομικές και κοινωνικές πτυχές της εποχής από την Επανάσταση του 1821 έως τον Εθνικό Διχασμό και γενικότερα τον Μεσοπόλεμο.

Πρόκειται για υλικό που παρήχθη καθ’ όλη τη διάρκεια κατά την οποία ο Γεώργιος Α. Παπανδρέου ανέπτυξε έντονη πολιτική δράση κι έπαιξε πρωταγωνιστικό ρόλο στην ελληνική πολιτική σκηνή

Σημαντική θέση στο αρχείο καταλαμβάνουν τα ημερολόγια του Γεωργίου Α. Παπανδρέου από το 1962 έως το 1968 μέσα από τα οποία προβάλλεται όλη η σύγχρονη πολιτική ιστορία του τόπου μας και σκιαγραφείται η προσωπικότητα του «Γέρου της Δημοκρατίας» αλλά και οι προσωπικές του σκέψεις.

Το αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1876 ως το 1968. Το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου καταλαμβάνουν τα γραπτά τεκμήρια. Παράλληλα υπάρχει πλούσια φωτογραφική συλλογή, μια μικρή συλλογή οπτικοακουστικού υλικού με τη μορφή κινούμενης εικόνας (video) και ηχητικών εγγραφών (Audio) καθώς επίσης γελοιογραφίες, έντυπα, αφίσες, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά.