Το υλικό του αρχείου αφορά την Επανάσταση του 1821 στην Κρήτη. Περιέχει στρατιωτικές διαταγές, αποδείξεις, επιστολές, συμβολαιογραφικά και δικαστικά έγγραφα, αποφάσεις συνελεύσεων κ.ά. σε μορφή πρωτοτύπων ή επικυρωμένων αντιγράφων. Τα έγγραφα υπογράφουν πολλοί γνωστοί και σημαντικοί πρωταγωνιστές του Κρητικού Αγώνα: Μιχαήλ Κομνηνός Αφεντούλιεφ, Νικόλαος Οικονόμου, Βασίλειος Χάλης, Ανδρέας Φασούλης, Εμμανουήλ Τομπάζης, Φρειδερίκος Ράινεκ, Νικόλαος Ρενιέρης, Γεώργιος Καλλέργης, Κωνσταντίνος Χριστοδουλίδη. Σημαντικό είναι εξάλλου το γεγονός ότι από το αρχείο αυτό αντλούμε πληροφορίες για τον Αναγνώστη Παναγιώτου, που υπήρξε μια σημαντική μορφή της Επανάστασης.