Το αρχείο είναι ταξινομημένο σε δύο γενικές κατηγορίες: δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα.
Δημόσια έγγραφα
α) Έγγραφα ανωτάτων αρχών και δημοσίων υπηρεσιών.
Ανώτατος Άρχοντας (1911-1932), Πρόεδρος Κυβέρνησης (1910-1930), Υπουργείο Εξωτερικών (1898-1931), Υπουργείο Οικονομίας (1917-1934), Υπουργείο Στρατιωτικών (1897-1935), Υπουργείο Δικαιοσύνης (1904-1929), Υπουργείο Εσωτερικών (1914-1933), Υπουργείο Παιδείας (1891-1928), Υπουργείο Δημοσίων Έργων (1925-1931), Υπουργείο Γεωργίας (1932-1933), Υπουργείο Κοινωνικής Πρόνοιας και Υγιεινής (1918-1927), Βουλή - Γερουσία (1892-1933), Προσωρινή Κυβέρνηση Θεσσαλονίκης (1916-1917).
β) Έγγραφα και υπομνήματα Νομικών Προσώπων, προς τον πρωθυπουργό και προς τα επί μέρους υπουργεία (1907-1935).
γ) Αναφορές και επιστολές ιδιωτών προς την κυβέρνηση και προς τις δημόσιες αρχές (1911-1934).
δ) Έγγραφα Κρητικής Πολιτείας (1898-1906): αλληλογραφία Ελευθερίου Βενιζέλου με τον πρίγκιπα Γεώργιο και άλλους σχετικά με ζητήματα που αφορούν την Κρήτη.
Ιδιωτικά έγγραφα
α) Αλληλογραφία: επιστολές Ελευθερίου Βενιζέλου προς τους συνεργάτες του, προς έλληνες και ξένους πολιτικούς και προσωπικές σημειώσεις του ίδιου (1897-1935)ˑ επιστολές πολιτικών προσώπων και συνεργατών απευθυνόμενες στον ίδιο (1891, 1896-1935).
β) Επιστολές ιδιωτών προς τον Ελευθέριο Βενιζέλο (1910-1935).
γ) Αλληλογραφία ανάμεσα σε τρίτους (1897-1936).
Χάρτες πολιτικοί, στατιστικοί, εθνογραφικοί, της Ελλάδας, της Μικράς Ασίας, των Βαλκανίων και της Ευρώπης (π. 1877-1925).
Έντυπα, εφημερίδες, αποκόμματα τύπου, μονόφυλλα.

Το αρχείο αποτελείται από την επίσημη αλληλογραφία του Σκουλούδη, λευκώματα με αποκόμματα εφημερίδων, και βιβλία από την ιδιωτική του βιβλιοθήκη. Παρέχουν έναν πλούτο πληροφοριών για την πολιτική σταδιοδρομία του Σκουλούδη και την ιστορία της Σύγχρονης Ελλάδας στο τελευταίο μέρος του 19ου αιώνα και το πρώτο τέταρτο του 20ου αιώνα. Ο Σκουλούδης ήταν επίσης ιδρυτής της Εταιρείας της Λίμνης Κωπαΐδος (1883), που ανέλαβε το πρόγραμμα για την αποξήρανση της Λίμνης Κωπαΐδος στα τέλη του 19ου αιώνα.