Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.

Το αρχείο αποτελείται από αποκόμματα και φύλλα εφημερίδων, αλληλογραφία και οικονομικές καταστάσεις που αφορούν κυρίως την περίοδο 1941-1945. Αποκόμματα και φύλλα ελληνικών εφημερίδων Αιγύπτου, Αμερικής και Νοτίου Αφρικής: Clio, Κήρυξ, Φώς, Σφιγξ (Κάιρο), Ταχυδρόμος-Ομόνοια, Ανατολή (Αλεξάνδρεια), Αφρικανίς, Νέα Ελλάς, Το Δελτίο (Γιοχάνεσμπουργκ), Αθήναι, Πατρίς, (Μπουένος Άιρες), Ατλαντίς (Νέα Υόρκη), Ελληνοαμερικανικόν Βήμα, Καλλιφόρνια κ.ά. Αφορούν κυρίως δημοσιεύσεις λόγων του Νικολούδη σε συνεστιάσεις διαφόρων συλλόγων στη Νότιο Αφρική με σκοπό την ενίσχυση του δοκιμαζόμενου ελληνικού λαού και λόγων για τις εθνικές επετείους (28η Οκτωβρίου, 25η Μαρτίου), τη δραστηριότητα διαφόρων πολιτικών (πρώην στελεχών της μεταξικής δικτατορίας: Μανιαδάκη, Δημητράτο, Κοτζιά και μελών της κυβέρνησης Τσουδερού), τα ελληνικά εθνικά δίκαια, την οργάνωση της ελληνικής προπαγάνδας στο εξωτερικό, την πολιτική της εξόριστης ελληνικής κυβέρνησης και το πολιτειακό ζήτημα, επικρίσεις και υπεράσπιση του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου και του εαυτού του, την κατάσταση στην Ελλάδα, την παραίτησή του από τη θέση του πρεσβευτή κ.ά.

• Εισερχόμενη και εξερχόμενη αλληλογραφία με τον Ιωάννη Μεταξά (1924-1936), τον πρωθυπουργό Εμμανουήλ Τσουδερό, διάφορους ομοϊδεάτες, ξένους και έλληνες διπλωμάτες, εκδότες και αρχισυντάκες ελληνικών ομογενειακών εφημερίδων, την ελληνική πρεσβεία στην Πραιτόρια και άλλους. Υπομνήματα στο βασιλιά Γεώργιο Β΄ (18/11/1942 και 7/10/1943), και αντίγραφα καταστάσεων πληρωμών «εκ παγίας προκαταβολής» της ελληνικής πρεσβείας στην Πραιτόρια.

Κύρια θέματα είναι η πολιτική του κόμματος των Ελευθεροφρόνων, η υπεράσπιση του μεταξικού καθεστώτος, η πρεσβευτική του θητεία (παραίτηση, οικονομικοί λογαριασμοί πρεσβείας, απονομή σύνταξης), η ανταλλαγή απόψεων σχετικά με την πολιτική κατάσταση και το πολιτειακό, η διάσωσή του από το αυτοκινητιστικό ατύχημα, η ανανέωση της συνδρομής του σε εφημερίδες, η οργάνωση της ελληνικής προπαγάνδας στο εξωτερικό κ.ά.