Η συλλογή αποτελείται από έγγραφα σχετικά με το κοινωνικό έργο της Μαρίκας Ν. Δραγούμη, οικογενειακή αλληλογραφία, περιοδικά, σχέδια ζωγραφικής και αποκόμματα εφημερίδων.

Το αρχείο Μιχαήλ Γ. Σακελλαρίου αφορά στη ζωή και στη δράση δύο σημαντικών οικογενειών, της οικογένειας Λυκούργου-Λογοθέτη και της οικογένειας Σακελλαρίου, και διαθέτει πλήθος τεκμηρίων για τη θρησκευτική, κοινωνικοπολιτική και πνευματική ζωή στην Ελλάδα των δύο προηγουμένων αιώνων.

Αναλυτικότερα, στο αρχείο του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου (1772-1850) εντοπίζονται έγγραφα, τόσο προεπαναστατικά όσο και της περιόδου του Αγώνα, αλλά και μεταγενέστερα έως το 1850 περίπου: επιστολές, διπλώματα, ψηφίσματα, διοικητικά έγγραφα, καθώς και μία απόπειρα ερμηνείας της Αποκάλυψης του Ιωάννη, έργο με το οποίο ασχολήθηκε ο Λογοθέτης Λυκούργος στα τελευταία χρόνια της ζωής του. Περιλαμβάνεται επίσης ο Κώδικας οικονομικών στοιχείων του Αγώνα των ετών 1823-1833, τεκμήριο από το οποίο μπορεί κανείς να αντλήσει πληροφορίες για θέματα όπως οι στρατιωτικές δαπάνες της περιόδου εκείνης.

Η επόμενη αρχειακή ενότητα απαρτίζεται από αυτόγραφα ποιήματα και έγγραφα του ανιψιού του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Γεωργίου Αναγνώστου Κλεάνθη.

Εκτενές και σημαντικό είναι επίσης το αρχειακό υλικό που αφορά στη δράση του γιου του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Αλέξανδρου Λυκούργου, αλλά και το προσωπικό αρχείο της Ειρήνης Μαργέλου (ή Μαριέλου), ανιψιάς του Αλέξανδρου Λυκούργου, χάρη στην οποία ουσιαστικά διασώθηκε το αρχείο της οικογένειας. Σε αυτό περιλαμβάνεται το ημερολόγιό της και σχέδια βιογραφίας των προγόνων της.

Τέλος στο αρχείο του ακαδημαϊκού και ιστορικού Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου εντοπίζονται έγγραφα, επιστολές, χειρόγραφα και ανάτυπα από τις πολυάριθμες δημοσιεύσεις του παραγωγού.

Α. Ταξινομημένο

• Αλληλογραφία (1911-1992). Έχει αποδελτιωθεί σε καρτέλες.
• Διάφορα (Πρόκειται για 14 φακέλους που περιέχουν έγγραφα, έντυπα, αποκόμματα τύπου ή φωτοτυπίες και συγκεντρώθηκαν από τους χώρους του Λυκείου).
• Βιβλία πρακτικών του Διοικητικού Συμβουλίου του Λυκείου (1925-1988), 28 βιβλία.
• Βιβλία πρακτικών των Γενικών Συνελεύσεων του Λυκείου (1925-1971), 4 βιβλία
• Αποκόμματα του τύπου, αθηναϊκού και επαρχιακού, σχετικά με εκδηλώσεις ή δραστηριότητες του ΛτΕ, αλλά και παραρτημάτων του (Άργος του Τύπου) από το 1926 έως το 2000.
• Επιστολές στρατιωτών από το μέτωπο της Αλβανίας προς μέλη του Λυκείου, Δεκέμβριος 1940-Μάρτιος 1941.
• Το αρχείο της προέδρου Χρυσούλας Καλλία.
• Το αρχείο του τμήματος Εορτών και Δεξιώσεων.
• Έργα της Παρρέν.
• Υλικό της Ενώσεως Ελληνίδων και της Οικοκυρικής και Επαγγελματικής Σχολής (προσαρτήθηκε στο Λύκειο το 1923).
• Έντυπο υλικό του Λυκείου (καταστατικά, λογοδοσίες, περιοδικά, βιβλία, λευκώματα, ημερολόγια, επιστολικά δελτάρια, προγράμματα εκδηλώσεων κ.ά.).
• Περιοδικό Hellenia, έκδοση των Συνεργαζόμενων Γυναικείων Σωματείων, με έδρα τις αίθουσες του ΛτΕ.
• Εφήμερο υλικό (αφίσες, προσκλήσεις, μπλοκ αποδείξεων κ.ά.).
• Βιβλία-ευρετήρια των μελών του Λυκείου από τη δεκαετία του 1930.
• Σταχωμένοι τόμοι με καταγραφές διαφόρων τμημάτων (κατάλογοι μελών, πρακτικά συνεδριών, δωρεές ή άλλα οικονομικά στοιχεία, περιγραφή δράσεων κ.ά.).

Β. Αταξινόμητο

• «Αλληλογραφία του ΛτΕ» (1993-2004).
• Υλικό του τμήματος Οικοτεχνίας (βιβλία παραγγελιών, καταγραφής υλικού κ.ά.).
• Υλικό του τμήματος Παιδικής Αδελφοσύνης (έγγραφα, προσκλήσεις και μπλοκ εισιτηρίων για εκδηλώσεις κ.ά.), του τμήματος Βιβλιοθήκης (μπλοκ συνδρομών) από τη δεκαετία του 1930 και εξής, καθώς και άλλων τμημάτων.
• Οικονομικό αρχείο του Λυκείου (Λογιστικά βιβλία, καταστάσεις εσόδων-εξόδων, αποδείξεις-τιμολόγια, μητρώο προσωπικού, συναλλαγές με πιστωτικά ιδρύματα, προϋπολογισμοί και απολογισμοί κ.ά.).
• Αρχείο τμήματος Δανειστικής Βιβλιοθήκης (κυρίως μπλοκ συνδρομών).
• Στελέχη μπλοκ αποδείξεων μαθημάτων χορού στο ΛτΕ (Κεντρικό ή περιφερειακά τμήματα στην Αττική).