Η συλλογή περιλαμβάνει 224 έγγραφα, κατά κύριο λόγο των ετών 1820‐1830. Πρόκειται στην πλειοψηφία τους για απαντητικές επιστολές του Πατριάρχου Αντιοχείας Μεθοδίου (1823‐1850) στον Χατζή Πανανό Θεοδοσίου (καπουκεχαγιά της Άνδρου) ο οποίος, εγκατεστημένος στην Κωνσταντινούπολη, φρόντιζε για οικονομικές κυρίως υποθέσεις του πατριαρχείου (χρέη κ.α.) ιδίως έναντι του πατριαρχείου Κωνσταντινουπόλεως. Οι επιστολές είναι συνταγμένες στην ελληνική γλώσσα, αρκετές όμως από αυτές και στην καραμανλίδικη. Εκτός του ανωτέρω κεντρικού πυρήνα, στη συλλογή συγκαταλέγονται και άλλα, περιφερειακά, έγγραφα, προγενέστερα και μεταγενέστερα (και σε τουρκική γλώσσα με αραβική γραφή καθώς επίσης και στην ιταλική, γαλλική και αγγλική γλώσσα). Ανάμεσα σε αυτά ξεχωρίζουν δύο μεγάλων διαστάσεων επιστολές, των αρχών του 19ου αιώνα, προς τις οθωμανικές αρχές με τις πρωτότυπες υπογραφές όλων των προεστών της νήσου Άνδρου.

Το αρχείο του μητροπολίτη Τραπεζούντος και αρχιεπισκόπου Αθηνών Χρύσανθου (Κομοτηνή 1881-Αθήνα 1949) περιλαμβάνει υπηρεσιακή αλληλογραφία, προσωπικά έγγραφα, φύλλα και αποκόμματα εφημερίδων, υπομνήματα, εκθέσεις και αναφορές, χειρόγραφες και δακτυλόγραφες σημειώσεις, έντυπα, φωτογραφίες, χάρτες που αφορούν την εκκλησιαστική και πνευματική δράση του και αποτελείται από 10 φακέλους.
Οι δύο πρώτοι φάκελοι (φάκελοι 1 και 2) του αρχείου του Χρύσανθου αφορούν την υπηρεσία του ως αρχειοφύλακα του Πατριαρχείου και μητροπολίτη Τραπεζούντος μέχρι το διορισμό του ως αντιπροσώπου του Οικουμενικού Πατριαρχείου στην Ελλάδα το 1926. Το υλικό αποτελείται από υπομνήματα, αλληλογραφία και αποκόμματα εφημερίδων που αφορούν τη δράση του για την αυτοδιάθεση του Πόντου και την αντίθεσή του στην εκλογή του Μελέτιου Μεταξάκη ενώ περιλαμβάνονται επίσης πρωτότυπα και φωτοτυπημένα αντίγραφα των εφημερίδων Εκκλησιαστική Αλήθεια και Οι Κομνηνοί, άδειες διδασκαλίες από μητροπόλεις της Μικράς Ασίας, αποδείξεις αγοράς βιβλίων από το Leipzig και λίγα τεκμήρια σχετικά με το Πατριαρχείο Αλεξανδρείας (Μελέτιος Μεταξάκης) και την συμμετοχή του Χρύσανθου στην Επιτροπή για τον καθορισμό κανονικού συστήματος για την οργάνωση και τη διοίκηση μητροπόλεων των Νέων Χωρών.
Στους φακέλους 3 και 4 συγκεντρώθηκε το υλικό που αφορά την υπηρεσία του ως αντιπροσώπου του Οικουμενικού Πατριαρχείου στην Ελλάδα: αλληλογραφία, εκθέσεις, αναφορές και υπομνήματα κυρίως για τα ζητήματα των παλαιοημερολογιτών, του Πατριαρχείου Αντιοχείας, των σχέσεων με το Βατικανό, της διαχείρισης των περιουσιών της Μονής Ιωάννη Θεολόγου στην Πάτμο και των πατριαρχικών και σταυροπηγιακών μονών Σάμου. Καλύπτονται επίσης η δράση της Χ.Α.Ν-Χ.Ε.Ν. στην Ελλάδα, η λειτουργία της φοιτητική στέγης «Αθηνά» του Όμηρου Πιζάνη στο Βερολίνο και των των σχολών: Αθωνειάδο, Αναργύρειο και Κοργιαλλένειο Σχολή Σπετσών κ.ά. Περιέχεται, τέλος, αλληλογραφία με τον μητροπολίτη Χαλκηδόνος Μάξιμο, το Οικουμενικό Πατριαρχείο, και διάφορους μητροπολίτες. Το υλικό χαρακτηρίζεται από αποσπασματικότητα.
Οι φάκελοι 5 και 6 αφορούν την Αρχιεπισκοπή Αθηνών: αλληλογραφία με ιερείς Ελλάδος, διάφορα υπομνήματα, αποδείξεις Κοινωνικής Πρόνοιας Στρατευμένων, φάκελοι υποθέσεων υπουργείου Παιδείας και Θρησκευμάτων, μήνυση του Θεοδόσιου Σπεράντζα, λειτουργία της Σιβιτανίδειου Σχολής κ.ά. Σημαντικά είναι τα σχέδια νόμου με χειρόγραφες σημειώσεις του Χρύσανθου που αφορούν τον Καταστατικό Νόμο της Εκκλησίας της Ελλάδος.
Στον φάκελο 7 συγκεντρώθηκε το υλικό σχετικά με την εκθρόνισή του (που καλύπτεται συστηματικότερα), τη δράση του στην Κατοχή (υπομνήματα κ.ά.) και την περίοδο 1945-1949 (αλληλογραφία).
Ο φάκελος 8 περιλαμβάνει εισερχόμενη αλληλογραφία του Χρύσανθου και στον φάκελο 9 συγκεντρώθηκαν χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κειμένων του Χρύσανθου, δημοσιευμένα κείμενα, αποκόμματα και ποικίλο άλλο υλικό.
Το φωτογραφικό υλικό (δύο άλμπουμ και λυτές φωτογραφίες του Χρύσανθου, αρχιερέων και προσωπικοτήτων και φωτογραφίες από τον Πόντο) συγκεντρώθηκε στον φάκελο 10.
Το υλικό που παρήγαγε ο Τασούδης και περιλαμβάνεται στο αρχείο Χρύσανθου (φάκελοι 11 και 12) αποτελείται από δοκίμια του δεύτερου και τρίτου βιβλίου του, φύλλα και αποκόμματα εφημερίδων και περιοδικών σχετικά με την αναγγελία και την κριτική των βιβλίων του στον Τύπο, την δημοσίευση επιστολών του Τασούδη σε εφημερίδες (κυρίως στην Εστία) σχετικά με διάφορα θέματα που αφορούν σε υποθέσεις που χειρίστηκε ο Χρύσανθος, δημοσιεύματα που αναφέρονται στη δράση του Χρύσανθου, αλληλογραφία του με διαφόρους κ.ά. (1949-1992).
Τα εμπροσθόφυλλα των παλιών φακέλων του αρχείου διατηρήθηκαν και συγκεντρώθηκαν στον φάκελο 13.