Η συλλογή περιέχει πρωτότυπα έγγραφα και χειρόγραφα που αφορούν, κυρίως, στην εκκλησιαστική, πολιτική και εσωτερική ιστορία των νησιών του Αιγαίου Πελάγους και άλλων ελληνικών χωρών τους χρόνους της Φραγκοκρατίας και της Τουρκοκρατίας, αντίγραφα και φωτογραφίες εγγράφων και χειρογράφων από αρχεία της Ευρώπης, της Ελλάδας και της Ανατολής, διάφορα χειρόγραφα και σημειώματα του ιστοριοδίφη καθώς και την αλληλογραφία του με διαπρεπείς Έλληνες και ξένους επιστήμονες.
Επίσης, περιλαμβάνει διάφορα φιρμάνια, μπουγιουρντί, ακτιναμέδες (ahitname) και άλλα έγγραφα, που αφορούν ποικίλες υποθέσεις των νησιών του Αιγαίου Πελάγους, όπως φορολογικές υποθέσεις, απόδοση ιλτιζάμ (iltizam) νήσων και εκμίσθωση δεκάτης, διενέξεις Φράγκων και Ρωμαίων, αποστολή ανδρών και υλικών για τις ανάγκες του αυτοκρατορικού στόλου, περί προστασίας ρωσικών εμπορικών πλοίων, περί μη καταπίεσης ραγιάδων, περί επίλυσης διαφορών ραγιάδων, κ.ά.

Ο κατάλογος της συλλογής διαιρείται σε εννιά (9) κεφάλαια:

1. Εκκλησιαστικά και μοναστηριακά (Πατριαρχεία Κωνσταντινουπόλεως, Ιεροσολύμων, Μητροπόλεις Αγαθοπόλεως, Αθηνών, Άρτης, Βάρνας, Ευρίπου, Εφέσου, Ηρακλείας, Ιωαννίνων, Καισαρείας, Μονεμβασίας, Σάμου, Τυρνόβου, Επισκοπές, Μονές, Μονύδρια, Ναοί)
2. Λατινική Εκκλησία των Νήσων,
3. Σχολικά (Κάσος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Φολέγανδρος),
4. Κοινοτικά (Κέα, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Πάτμος, Σύρος, Φολέγανδρος),
5. Διοικητικά και Φορολογικά (Λατίνοι δυνάστες, Τουρκοκρατία-Νήσοι Αιγαίου, Άνδρος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Σίκινος, Σύρος, Φολέγανδρος),
6. Ελληνικές Παροικίες του Εξωτερικού (Ανκόνα & Λιβόρνο),
7. Ιδιωτικά,
8. Διάφορα,
9. Χειρόγραφα
   και εντός των κεφαλαίων έγιναν μικρότερες υποδιαιρέσεις κατά γεωγραφικές ενότητες.

Αναλυτικότερα:
Κ36_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: χειρόγραφα 1-6
Κ37_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 1-43
Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 44-59,
Κ38_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 60-90
Κ39_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 91-110
Κ40_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 111-135
Κ41_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 136-155
Κ42_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 156-172
Κ43_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 173-185

Το αρχείο Μιχαήλ Γ. Σακελλαρίου αφορά στη ζωή και στη δράση δύο σημαντικών οικογενειών, της οικογένειας Λυκούργου-Λογοθέτη και της οικογένειας Σακελλαρίου, και διαθέτει πλήθος τεκμηρίων για τη θρησκευτική, κοινωνικοπολιτική και πνευματική ζωή στην Ελλάδα των δύο προηγουμένων αιώνων.

Αναλυτικότερα, στο αρχείο του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου (1772-1850) εντοπίζονται έγγραφα, τόσο προεπαναστατικά όσο και της περιόδου του Αγώνα, αλλά και μεταγενέστερα έως το 1850 περίπου: επιστολές, διπλώματα, ψηφίσματα, διοικητικά έγγραφα, καθώς και μία απόπειρα ερμηνείας της Αποκάλυψης του Ιωάννη, έργο με το οποίο ασχολήθηκε ο Λογοθέτης Λυκούργος στα τελευταία χρόνια της ζωής του. Περιλαμβάνεται επίσης ο Κώδικας οικονομικών στοιχείων του Αγώνα των ετών 1823-1833, τεκμήριο από το οποίο μπορεί κανείς να αντλήσει πληροφορίες για θέματα όπως οι στρατιωτικές δαπάνες της περιόδου εκείνης.

Η επόμενη αρχειακή ενότητα απαρτίζεται από αυτόγραφα ποιήματα και έγγραφα του ανιψιού του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Γεωργίου Αναγνώστου Κλεάνθη.

Εκτενές και σημαντικό είναι επίσης το αρχειακό υλικό που αφορά στη δράση του γιου του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Αλέξανδρου Λυκούργου, αλλά και το προσωπικό αρχείο της Ειρήνης Μαργέλου (ή Μαριέλου), ανιψιάς του Αλέξανδρου Λυκούργου, χάρη στην οποία ουσιαστικά διασώθηκε το αρχείο της οικογένειας. Σε αυτό περιλαμβάνεται το ημερολόγιό της και σχέδια βιογραφίας των προγόνων της.

Τέλος στο αρχείο του ακαδημαϊκού και ιστορικού Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου εντοπίζονται έγγραφα, επιστολές, χειρόγραφα και ανάτυπα από τις πολυάριθμες δημοσιεύσεις του παραγωγού.