Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.

Το αρχείο Ρούσου Κούνδουρου περιλαμβάνει υλικό από τη μαθητική και φοιτητική περίοδο του Ρούσου Κούνδουρου, υλικό που αφορά στη σταδιοδρομία του ως δικηγόρο, την πολιτική του δραστηριότητα, τη συμμετοχή του στο Μακεδονικό μέτωπο στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο, τη δράση του στον Ελληνοϊταλικό πόλεμο και στη διάρκεια της ιταλικής και γερμανικής κατοχής. Περιλαμβάνει, επίσης, τεκμήρια που αφορούν τη βουλευτική του θητεία, μελέτες, σχέδια άρθρων του, σημειώσεις και αλληλογραφία σχετικά με διάφορες δραστηριότητές του, τοπικού κυρίως ενδιαφέροντος.

Η συλλογή Τίτου Κούνδουρου περιέχει υλικό που αφορά στην εκτέλεση του Ρούσου Κούνδουρου από τους ναζί, δημοσιεύματα και ομιλίες σχετικά με τον θάνατό του.