(Κ18α) Ιδιωτική αλληλογραφία από διάφορες περιοχές:
1.Παροναξίας (1667-1840) και απόσπασμα κτηματολογίου (11 Οκτωβρίου 1665).

2. Αργολίδας (1755-1831).
3. Κέας (1790-1836).
4. Τήνου (1756).
5. Ζακύνθου (1786).
6. Πατρών (1838).
7. Έγγραφα της Επανάστασης του 1821 εκ των οποίων το ένα της Φιλικής Εταιρείας (αχρονολόγητο) και το άλλο του 1827.

(Κ18β) Έγγραφα που αναφέρονται, κυρίως, στην Κοινότητα των Καθολικών στη Σύρο (συμβόλαια, επιστολές προς τον εν Κωνσταντινουπόλει Τερσανά, την Αγία Έδρα, αλληλογραφία του Καθολικού Επισκόπου της νήσου και βιβλίο αυτής, ρίμα σατιρική κ.ά.)
1ος υ/φ.: Σαράντα δύο (42) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1610-1696.
2ος υ/φ.: Πενήντα τρία (53) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1701-1799.
3ος υ/φ.: Δεκαεννιά (19) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1803-1836.
4ος υ/φ.: Εικοσιεννιά (29) ιδιωτικές επιστολές των ετών 1755-1831.
5ος υ/φ.: Έγγραφα επισκόπου Καθολικών Σύρας:
α. Βιβλίο αλληλογραφίας, που περιέχει επιστολές από την 14η Απριλίου 1821 έως 17 Σεπτεμβρίου 1824.
β. Συλλογή επιστολών, μεταξύ των οποίων ένα τετράδιο αντιγράφων αλληλογραφίας , έκθεση της ανακλήσεως του επισκόπου Καθολικών Σύρας στη Ρώμη με χρονολογία 14 Απριλίου 1821, αντίγραφο βούλλας Πάπα Πίου με ημερομηνία 4 Σεπτεμβρίου 1560, όμοιο Πάπα Βενέδικτου με ημερομηνία Αυγούστου 1761.
6ος υ/φ.: Είκοσι (20) έγγραφα Κοινότητας Καθολικών Σύρας των ετών 1733-1815, μεταξύ των οποίων και τετράδιο (registro) του έτους 1788, επιστολές προς διαφόρους Οθωμανούς αξιωματούχους σχετικές προς την φορολογία του νησιού, πράξεις φορολογικές και διαταγή του βασιλικού Τερσανά,
7ος υ/φ.: Εικοσιεπτά (27) έγγραφα- διάφοροι λογαριασμοί των ετών 1744-1828.
8ος υ/φ.: Τρία (3) έγγραφα "Σημειώματα"δύο με σατιρικούς στίχους και ένα με αναγραφή ειδήσεων των Ναπολεόντειων πολέμων.

Συλλογή του Ευτύχιου Βαγιονάκη που αποτελείται από:

1. Τρία (3) δημόσια έγγραφα.
2. Τρεις (3) λιθόγραφες εισηγήσεις προς τη Βουλή.
3. Αποσπάσματα αποφάσεων και καταδηλώσεων του Ελεγκτικού Συνεδρίου.
4. Σχέδια προκηρύξεων και ποιήματα αναφερόμενα στις εκλογές των Χίων στη Σύρο (1843).
5. Ιδιωτικό αρχείο Μάμουκα, που περιλαμβάνει επιστολές και σχέδια επιστολών,
6. Μικρό τμήμα αρχείου της εν Αθήναις Εταιρείας των Ωραίων Τεχνών.

Σύμμεικτη συλλογή: αλληλογραφία εμπορικού, κυρίως περιεχομένου από Σύρο, Αθήνα, Σμύρνη, Αλεξάνδρεια και Αίνο, φωτογραφίες τουριστικές, αναμνηστικές και οικογενειακές, επιστολικά δελτάρια και σημειωματάρια με λογοτεχνικές σημειώσεις.

1. Διάφορες γαλλικές εφημερίδες και περιοδικά (1897) (Κ56ζ_1).
2. Σπάραγμα της Journal Officiel, που περιέχει τα Πρακτικά των Συζητήσεων της Γαλλικής Βουλής της 22ας Φεβρουαρίου 1897, σελ. 489-505 και της 15ης Μαρτίου 1897 σελ. 759-780, επίσης τα Πρακτικά των Συζητήσεων της Γαλλικής Γερουσίας της 16ης Μαρτίου 1897 σελ. 439-462. (Κ56ζ_2)
3. Έντυπο μονόφυλλο "Πρόγραμμα των αποκαλυπτηρίων του ανδριάντος του ναυάρχου Μιαούλη", τυπωμένο στην Ερμούπολη στις 21 Απριλίου 1889 (Κ56ζ_3).
4. Έντυπο μονόφυλλο "Πρόγραμμα Εορτών επί τοις αποκαλυπτηρίοις του εν Ερμούπολει ανδριάντος του Ναυάρχου Μιαούλη τη 23, 24 και 25 Απριλίου 1889" (Κ56ζ_4).
5. Καταστατικό της Εθνικής Εταιρείας και αποκόμματα ελληνικών εφημερίδων για την επανάσταση στην Κρήτη του 1897 (Κ56ζ_5).
6. Έντυπο μονόφυλλο "Πρόγραμμα εορτών επί τοις αποκαλυπτηρίοις ανδριάντος του εθνικού ποιητού Διον. Σολωμού εν Ζακύνθω τη 30 Μαΐου 1902" (Κ56ζ_6).
7. Έντυπο μονόφυλλο "Ύμνος εις τον Διονύσιο Σολωμό επί τοις αποκαλυπτηρίοις αυτού γενομένοις εν Ζακύνθω του έτους 1902" (Κ56ζ_7).
8. Έντυπο μονόφυλλο με τίτλο "Η προς άμυνα της Κρήτης Επιτροπή, Έκκλησις υπέρ των Κρητών προς τους εν τη ελευθέρα Ελλάδι Έλληνας, προς τους εν τη αλλοδαπή ομογενείς και προς άπαντα τον πεπολιτισμένον και χριστιανικόν κόσμον, εν Αθήναις τη 27 Σεπτεμβρίου 1889 (Κ56ζ_8).
9. Χάρτης της πόλης της Ρώμης, κλίμακας 1: 12.000 (ιταλικά) (Κ56ζ_9).

Συλλογή που περιλαμβάνει:

1. Χειρόγραφο με αντίγραφα εγγράφων της Δημογεροντίας Ερμούπολης (1822-1829).
2. Χειρόγραφο που περιέχει τη βιογραφία του Μητροπολίτη Ουγγροβλαχίας Δοσιθέου Φιλίτου 1734-1826,
3. Έγγραφα και έντυπα από τη Σάμο των ετών 1851, 1852, 1853, 1854 και 1898.
4. Νοταριακά έγγραφα από την Πρέβεζα των ετών 1787, 1802, 1834.
5. Δύο (2) οθωμανικά έγγραφα.
6. Τρία (3) Πρακτικά της "Επιτροπής Ηπειρωτικού Μνημείου Μεσολλογίου 1937" της 12ης Μαΐου 1937.

Συλλογή εγγράφων (επιστολές, αποδείξεις πληρωμών, ασφαλιστήρια κ.ά.) των οικογενειών Πάγκαλου και Στεφάνου σχετικά με τις οικονομικές και εμπορικές τους δραστηριότητες σε Σύρο, Κέα και Ιταλία. Ποιήματα του Γρηγορίου Στεφάνου και τεύχος περιοδικού "Ο Άγιος Σταυρός προς χρήσιν της νεολαίας" (Ερμούπολη, 12 Αυγούστου 1883), κ.ά.