Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.

Δώδεκα (12) επιστολικά δελτάρια του στρατιώτη Παντελή Φορμόζη από το Αλβανικό Μέτωπο (1940 - 1941 και λιθογραφημένο χειρόγραφο μήνυμα του Ι. Μεταξά προς τους στρατευμένους (Δεκ. 1940).

Συλλογή Νεόφυτου Πιζάνη: φωτογραφίες οικογενειακές και αναμνηστικές και από την εργασία του στον Οργανισμό Βάμβακος, καρτ-ποστάλ σατιρικού περιεχομένου από την Αίγυπτο, εμπορική και προσωπική αλληλογραφία, φορτωτικές και ασφάλιστρα φορτίων βάμβακος, διαβατήρια και ταυτότητες, φοιτητική ταυτότητα από Πανεπιστήμιο της Τουλούζης, άδειες αναχώρησης ιταλικών κατοχικών αρχών, προκήρυξη του 1941 προς τον ελληνικό λαό του δημάρχου Αθηναίων, του πρύτανη του Πανεπιστημίου Αθηνών κ..ά. σχετικά με τη συμπεριφορά προς τις κατοχικές δυνάμεις και φύλλα των εφημερίδων "Εστία" (29/7/1937 και 10/3/1941), "Απογευματινή Θεσσαλονίκης" (18/6/1942), "Αθηναϊκά Νέα" (11/7/1940 και 29/4/1941), "Καθημερινή" (23/5/1938 και 8/3/1941), "Ελεύθερο Βήμα" (3/3/1940 και 28/1/1940)," Έθνος" (20/2/1947 και 30/11/1939), "Βραδυνή" (22/5/1941), "The National Herald - Εθνικός Κήρυξ Νέας Υόρκης" (Ιούνιος 1932), "Η Φωνή της Δωδεκανήσου" (1/1/1924), "Images", Numero Special La Grece Heroique (Κάιρο, 2/12/1940), "Ο Ρωμηός" (22/11/1914).