Το αρχείο αποτελείται από ένα μεγάλο μέρος από αυτόγραφα της ποιητικής δημιουργίας του εθνικού ποιητή και από το φάκελο που περιέχει έγγραφα σχετικά με τη δικαστική του περιπέτεια με τον ετεροθαλή αδελφό του ποιητή Ιωάννη Λεονταράκη.

Επιστολές του Διονυσίου Σολωμού προς τους: Γεώργιο Λεονταράκη, Antonio Beneton, τον αδελφό του Δημήτριο και τη μητέρα του (1815-1832).

Επιστολές του Διονυσίου Σολωμού προς τους Giovanni Galbani (1830-1838) και Pietro Zen (1835).