Το αρχείο περιλαμβάνει τεκμήρια (κυρίως αντίγραφα από αρχειακές και έντυπες πηγές) από τις έρευνες του Α. Αγγέλου σε βιβλιοθήκες της Ελλάδας και του εξωτερικού γύρω από πρόσωπα και θέματα της τουρκοκρατίας και του Διαφωτισμού, πρόσωπα και θέματα της νεοελληνικής λογοτεχνίας. Περιλαμβάνει επίσης μελέτες και σχέδια μελετών του Α. Αγγέλου σε αυτά τα ερευνητικά πεδία, τεκμήρια από την έκδοση ή τον σχεδιασμό έκδοσης έργων στη σειρά Νεοελληνική Βιβλιοθήκη των εκδόσεων Ερμής, τεκμήρια από την διδασκαλία του στο πανεπιστήμιο, στη ΧΕΝ κ.α., συναφείς με τα ενδιαφέροντά του δημοσιεύσεις ιστορικών και φιλολόγων.

Το μεγαλύτερο τμήμα του αρχείου αφορά τον δικηγόρο Νικηφόρο Κέντρο. Πρόκειται για έγγραφα που αφορούν τη συμμετοχή του ως εκλογικού αντιπροσώπου σε διάφορες εκλογικές αναμετρήσεις, κυρίως στη Μακεδονία. Επίσης περιλαμβάνονται τεκμήρια σχετικά με διάφορες υποθέσεις τις οποίες χειρίστηκε, με το θέμα του ενοικιοστασίου καθώς και με το δικηγορικό επάγγελμα. Επίσης περιέχεται υλικό (προκηρύξεις, κείμενα, ομιλίες) σχετικό με το κόμμα Κίνησις Εθνικής Αναδημιουργίας του Γεωργίου Γρίβα-Διγενή.

Το αρχείο περιλαμβάνει ακόμη έγγραφα που αφορούν την υπηρεσία του Θωμά Κέντρου στη δημόσια διοίκηση (υπηρεσιακές μεταβολές και διάφορες υποθέσεις που χειρίστηκε ως υπάλληλος και διευθυντής νομαρχιών στη Μακεδονία) καθώς και τεκμήρια σχετικά με τη δράση του Συνδέσμου Μοναστηριώτων και πέριξ «η Καρτερία».

Περιλαμβάνονται ακόμη τεκμήρια της Κλειώς Κέντρου που σχετίζονται με τη Χριστιανική ¨Ενωση Νεανίδων.

Συλλογή Θάλειας Λεκκού – Μαρίας Παπαδάκη: αλληλογραφία, καρτ-ποστάλ, μαθητικά τετράδια, έγγραφα για τη δράση της Παπαδάκη στον Ελληνικό Ερυθρό Σταυρό, τη Χριστιανική Ένωση Νεανίδων Ελλάδος και το ίδρυμα Παιδική Στέγη.

Ημερήσιες διαταγές, καταστατικά, προκηρύξεις, αποκόμματα εφημερίδων, φωτογραφίες, πολυγραφημένα τεύχη του Αλκιμικού Δελτίου, τεύχη του περιοδικού "Άλκιμος", λογοτεχνικά γυμνάσματα αλκίμων και χειρόγραφες σημειώσεις με τίτλο "Αλκιμικόν Εγκόλπιον". Έντυποι οργανισμοί του Σώματος Ελλήνων Προσκόπων (1927, 1929), εκδόσεις της Εθνικής Οργάνωσης Νεολαίας και φυσιολατρικά περιοδικά. Φωτογραφίες από εκδηλώσεις και οικογενειακές στιγμές.
Εγκύκλιοι του Σώματος Ελλήνων Οδηγών (1948 - 1952) και έγγραφα του Τοπικού Συμβουλίου Κηφισιάς σχετικά με ζητήματα οργάνωσης και δράσης του Σώματος καθώς και για τη συμβολή στην περίθαλψη των "ανταρτόπληκτων" παιδιών (έντυπη μπροσούρα σχετικά με το "παιδομάζωμα")
Εγκύκλιοι Χριστιανικής Ένωσης Νεανίδων (Χ.Ε.Ν.) Αθηνών και προγράμματα εκδρομών (1955 - 1961), λογοδοσία εκτελεστικής επιτροπής Χ.Ε.Ν. Ελλάδος, Αθήνα 1961.
Προκήρυξη της Νομαρχίας Αττικής με τα ονόματα των υποψηφίων βουλευτών της Α΄ εκλογικής περιφέρειας Αθηνών του 1974.

Το αρχείο του μητροπολίτη Τραπεζούντος και αρχιεπισκόπου Αθηνών Χρύσανθου (Κομοτηνή 1881-Αθήνα 1949) περιλαμβάνει υπηρεσιακή αλληλογραφία, προσωπικά έγγραφα, φύλλα και αποκόμματα εφημερίδων, υπομνήματα, εκθέσεις και αναφορές, χειρόγραφες και δακτυλόγραφες σημειώσεις, έντυπα, φωτογραφίες, χάρτες που αφορούν την εκκλησιαστική και πνευματική δράση του και αποτελείται από 10 φακέλους.
Οι δύο πρώτοι φάκελοι (φάκελοι 1 και 2) του αρχείου του Χρύσανθου αφορούν την υπηρεσία του ως αρχειοφύλακα του Πατριαρχείου και μητροπολίτη Τραπεζούντος μέχρι το διορισμό του ως αντιπροσώπου του Οικουμενικού Πατριαρχείου στην Ελλάδα το 1926. Το υλικό αποτελείται από υπομνήματα, αλληλογραφία και αποκόμματα εφημερίδων που αφορούν τη δράση του για την αυτοδιάθεση του Πόντου και την αντίθεσή του στην εκλογή του Μελέτιου Μεταξάκη ενώ περιλαμβάνονται επίσης πρωτότυπα και φωτοτυπημένα αντίγραφα των εφημερίδων Εκκλησιαστική Αλήθεια και Οι Κομνηνοί, άδειες διδασκαλίες από μητροπόλεις της Μικράς Ασίας, αποδείξεις αγοράς βιβλίων από το Leipzig και λίγα τεκμήρια σχετικά με το Πατριαρχείο Αλεξανδρείας (Μελέτιος Μεταξάκης) και την συμμετοχή του Χρύσανθου στην Επιτροπή για τον καθορισμό κανονικού συστήματος για την οργάνωση και τη διοίκηση μητροπόλεων των Νέων Χωρών.
Στους φακέλους 3 και 4 συγκεντρώθηκε το υλικό που αφορά την υπηρεσία του ως αντιπροσώπου του Οικουμενικού Πατριαρχείου στην Ελλάδα: αλληλογραφία, εκθέσεις, αναφορές και υπομνήματα κυρίως για τα ζητήματα των παλαιοημερολογιτών, του Πατριαρχείου Αντιοχείας, των σχέσεων με το Βατικανό, της διαχείρισης των περιουσιών της Μονής Ιωάννη Θεολόγου στην Πάτμο και των πατριαρχικών και σταυροπηγιακών μονών Σάμου. Καλύπτονται επίσης η δράση της Χ.Α.Ν-Χ.Ε.Ν. στην Ελλάδα, η λειτουργία της φοιτητική στέγης «Αθηνά» του Όμηρου Πιζάνη στο Βερολίνο και των των σχολών: Αθωνειάδο, Αναργύρειο και Κοργιαλλένειο Σχολή Σπετσών κ.ά. Περιέχεται, τέλος, αλληλογραφία με τον μητροπολίτη Χαλκηδόνος Μάξιμο, το Οικουμενικό Πατριαρχείο, και διάφορους μητροπολίτες. Το υλικό χαρακτηρίζεται από αποσπασματικότητα.
Οι φάκελοι 5 και 6 αφορούν την Αρχιεπισκοπή Αθηνών: αλληλογραφία με ιερείς Ελλάδος, διάφορα υπομνήματα, αποδείξεις Κοινωνικής Πρόνοιας Στρατευμένων, φάκελοι υποθέσεων υπουργείου Παιδείας και Θρησκευμάτων, μήνυση του Θεοδόσιου Σπεράντζα, λειτουργία της Σιβιτανίδειου Σχολής κ.ά. Σημαντικά είναι τα σχέδια νόμου με χειρόγραφες σημειώσεις του Χρύσανθου που αφορούν τον Καταστατικό Νόμο της Εκκλησίας της Ελλάδος.
Στον φάκελο 7 συγκεντρώθηκε το υλικό σχετικά με την εκθρόνισή του (που καλύπτεται συστηματικότερα), τη δράση του στην Κατοχή (υπομνήματα κ.ά.) και την περίοδο 1945-1949 (αλληλογραφία).
Ο φάκελος 8 περιλαμβάνει εισερχόμενη αλληλογραφία του Χρύσανθου και στον φάκελο 9 συγκεντρώθηκαν χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κειμένων του Χρύσανθου, δημοσιευμένα κείμενα, αποκόμματα και ποικίλο άλλο υλικό.
Το φωτογραφικό υλικό (δύο άλμπουμ και λυτές φωτογραφίες του Χρύσανθου, αρχιερέων και προσωπικοτήτων και φωτογραφίες από τον Πόντο) συγκεντρώθηκε στον φάκελο 10.
Το υλικό που παρήγαγε ο Τασούδης και περιλαμβάνεται στο αρχείο Χρύσανθου (φάκελοι 11 και 12) αποτελείται από δοκίμια του δεύτερου και τρίτου βιβλίου του, φύλλα και αποκόμματα εφημερίδων και περιοδικών σχετικά με την αναγγελία και την κριτική των βιβλίων του στον Τύπο, την δημοσίευση επιστολών του Τασούδη σε εφημερίδες (κυρίως στην Εστία) σχετικά με διάφορα θέματα που αφορούν σε υποθέσεις που χειρίστηκε ο Χρύσανθος, δημοσιεύματα που αναφέρονται στη δράση του Χρύσανθου, αλληλογραφία του με διαφόρους κ.ά. (1949-1992).
Τα εμπροσθόφυλλα των παλιών φακέλων του αρχείου διατηρήθηκαν και συγκεντρώθηκαν στον φάκελο 13.