Το αρχείο αποτελείται από την προσωπική αλληλογραφία του Ε. Κανελλόπουλου (ελληνόγλωσση και ξενόγλωσση) με συνεργάτες του και με φιλικά πρόσωπα (κυρίως γυναικεία) με προσωπικό και σπανιότερα υπηρεσιακό περιεχόμενο καθώς και σημειώσεις για φιλολογικά, ιστορικά και άλλα θέματα. Περιέχει επίσης την οικογενειακή αλληλογραφία μεταξύ των δύο αδελφών Ευθύμιου και Ξαβερίας Κανελλοπούλου, προσωπικά έγγραφα της Ξαβερίας και έγγραφα που αφορούν την Ερασμία Α. Αναστασιάδη και την Πάσιγκα Ξ. Λάνδερερ.