Το αρχείο αποτελείται από το καταστατικό του ομίλου, υλικό από την δράση, τις εκδηλώσεις και το έργο του, φακέλους αλληλογραφίας με σοροπτιμιστικούς ομίλους στην υπόλοιπη χώρα και το εξωτερικό, εκλογών, ταμείου, πεπραγμένα, οικονομικά στοιχεία, αποδείξεις, τιμολόγια, στοιχεία μελών, περιοδικά και έντυπο ενημερωτικό υλικό για τις δράσεις και τους στόχους του ομίλου.

Το αρχείο του σοσιαλιστή πολιτικού και δημοσιογράφου Νίκου Γιαννιού περιλαμβάνει αλληλογραφία, έγγραφα, έντυπα, αποκόμματα, προκηρύξεις, αφίσες κ.ά. που αφορούν την ιδεολογική πορεία και πολιτική δραστηριότητα του ίδιου και του Σοσιαλιστικού Κόμματος Ελλάδος του οποίου ήταν ιδρυτικό μέλος. Περιλαμβάνει μαρτυρίες για τη σχέση του με πρόσωπα της πολιτικής (Πλαστήρας, Παπαναστασίου, σοσιαλιστές) και των γραμμάτων (Χατζόπουλος, Ψυχάρης κ.ά.), με άλλα κόμματα και οργανώσεις, καθώς και για τη στάση του σε θέματα όπως ο δημοτικισμός, οι εθνικές διεκδικήσεις κ.ά.
Στο αρχείο προστέθηκαν χειρόγραφα άρθρων, ποιημάτων, σημειωμάτων του Νίκου Γιαννιού, άρθρα του δημοσιευμένα σε διάφορα έντυπα. Αποκόμματα δημοσιευμάτων που αφορούν τον Γιαννιό και θέματα που παρακολουθεί (κυρίως το γλωσσικό). Στοιχεία για τη σχέση των ελληνικών σοσιαλιστικών και φεμινιστικών οργανώσεων με αντίστοιχες διεθνείς.
Ενδιαφέροντα στοιχεία για τη λειτουργία σοσιαλιστικών εντύπων που διευθύνονταν από τον Γιαννιό: εφημερίδα Κοινωνία (1919), εφημερίδα Λαός (Πόλη, 1909), περιοδικό Σοσιαλιστική Ζωή (1931-1934). Στη δωρεά περιλαμβάνονται σειρές φύλλων των εφημερίδων Ριζοσπάστης (1918-19, 1924), Σοσιαλισμός (1918-19), Εργατικά Δίκαια (1919), Άμυνα (1920), Έρευνα (1911), Εργατική Φωνή Βόλου (1927-1928), La Française (1923-1932) κ.ά., των περιοδικών Σοσιαλιστική Ζωή (1929-1934), Ελληνίς (1925, 1929, 1931), Σοσιαλιστικά φύλλα (1915), Επίκαιρος-Χρονικά (Πόλη, 1909-1912), Νέον Πνεύμα (Πόλη, 1908-1909), καθώς και βιβλία από τη βιβλιοθήκη Νίκου και Αθηνάς Γιαννιού. Πέντε φάκελοι και σειρές εντύπων.
Το αρχείο της Αθηνάς Γαϊτάνου (αρχικά Γαϊτανοπούλου)-Γιαννιού, εκπαιδευτικού, συγγραφέως, δημοσιογράφου, από τις πρώτες ελληνίδες φεμινίστριες, περιλαμβάνει αλληλογραφία, έγγραφα και έντυπα από τη ζωή και δραστηριότητά της στην Πόλη ως αρχισυντάκτριας του περιοδικού Νέον Πνεύμα και συνεργάτιδας άλλων περιοδικών καθώς και από τη σχέση της με λογίους της Πόλης. Επίσης, περιέχει πλούσιο υλικό από τη δραστηριότητά της σε σοσιαλιστικές και φεμινιστικές οργανώσεις, στοιχεία για ελληνίδες και ξένες φεμινίστριες, σοσιαλίστριες, συγγραφείς, καλλιτέχνιδες, στοιχεία για τη συνεργασία της με ελληνικούς και διεθνείς οργανισμούς (Κοινωνία των Εθνών κ.α.), και την ίδρυση Λαϊκού Πανεπιστημίου.

Το αρχείο Μιχαήλ Γ. Σακελλαρίου αφορά στη ζωή και στη δράση δύο σημαντικών οικογενειών, της οικογένειας Λυκούργου-Λογοθέτη και της οικογένειας Σακελλαρίου, και διαθέτει πλήθος τεκμηρίων για τη θρησκευτική, κοινωνικοπολιτική και πνευματική ζωή στην Ελλάδα των δύο προηγουμένων αιώνων.

Αναλυτικότερα, στο αρχείο του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου (1772-1850) εντοπίζονται έγγραφα, τόσο προεπαναστατικά όσο και της περιόδου του Αγώνα, αλλά και μεταγενέστερα έως το 1850 περίπου: επιστολές, διπλώματα, ψηφίσματα, διοικητικά έγγραφα, καθώς και μία απόπειρα ερμηνείας της Αποκάλυψης του Ιωάννη, έργο με το οποίο ασχολήθηκε ο Λογοθέτης Λυκούργος στα τελευταία χρόνια της ζωής του. Περιλαμβάνεται επίσης ο Κώδικας οικονομικών στοιχείων του Αγώνα των ετών 1823-1833, τεκμήριο από το οποίο μπορεί κανείς να αντλήσει πληροφορίες για θέματα όπως οι στρατιωτικές δαπάνες της περιόδου εκείνης.

Η επόμενη αρχειακή ενότητα απαρτίζεται από αυτόγραφα ποιήματα και έγγραφα του ανιψιού του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Γεωργίου Αναγνώστου Κλεάνθη.

Εκτενές και σημαντικό είναι επίσης το αρχειακό υλικό που αφορά στη δράση του γιου του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Αλέξανδρου Λυκούργου, αλλά και το προσωπικό αρχείο της Ειρήνης Μαργέλου (ή Μαριέλου), ανιψιάς του Αλέξανδρου Λυκούργου, χάρη στην οποία ουσιαστικά διασώθηκε το αρχείο της οικογένειας. Σε αυτό περιλαμβάνεται το ημερολόγιό της και σχέδια βιογραφίας των προγόνων της.

Τέλος στο αρχείο του ακαδημαϊκού και ιστορικού Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου εντοπίζονται έγγραφα, επιστολές, χειρόγραφα και ανάτυπα από τις πολυάριθμες δημοσιεύσεις του παραγωγού.