Το αρχείο περιλαμβάνει κυρίως την οικογενειακή και φιλική αλληλογραφία της Άννας και του Χάρη Τουλ από την περίοδο 1945-1968. Οι επιστολές απευθύνονται κατά το μεγαλύτερο μέρος τους στην Άννα Τουλ. Περιλαμβάνονται επίσης αποδείξεις και λογοριασμοί εξόδων της οικογένειας (διαμονές σε ξενοδοχεία του εξωτερικού, έξοδα σπιτιού και δίδακτρα εκπαιδευτηρίου), βιβλίο πληρωμών “της εν Ψυχικώ ανεγειρομένης οικοδομής Δδος Άννας Χρυσοσπάθη, 1932”, “Καταστατικό” (Εισπράξεις-πληρωμές) του Μεγάρου Μαρίκας Χρυσοσπάθη (Πανεπιστημίου και Θεμιστοκλέους 1). Σώζονται ακόμα, επιστολή του Ιωάννη Χρυσοσπάθη (1894), αγγελτήριο των αρραβώνων του με την Μαρίκα Πατσιάδη (1906), μικρός αριθμός φωτογραφιών και καρτ-ποστάλ, πινακίδα με εγγραφή “Χ.Ι.Τουλ υφηγητής χειρουργικής 12.30-1.30”, δύο φωτογραφίες σε κορνίζα ασθενών με ορθοπεδικά προβλήματα που αντιμετωπίστηκαν χειρουργικά, συνταγές μαγειρικής της Άννας Τουλ (τετράδιο και λυτά χειρόγραφα και αποκόμματα από γερμανικά περιοδικά).