Πρόκειται για υλικό που παρήχθη καθ’ όλη τη διάρκεια κατά την οποία ο Γεώργιος Α. Παπανδρέου ανέπτυξε έντονη πολιτική δράση κι έπαιξε πρωταγωνιστικό ρόλο στην ελληνική πολιτική σκηνή

Σημαντική θέση στο αρχείο καταλαμβάνουν τα ημερολόγια του Γεωργίου Α. Παπανδρέου από το 1962 έως το 1968 μέσα από τα οποία προβάλλεται όλη η σύγχρονη πολιτική ιστορία του τόπου μας και σκιαγραφείται η προσωπικότητα του «Γέρου της Δημοκρατίας» αλλά και οι προσωπικές του σκέψεις.

Το αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1876 ως το 1968. Το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου καταλαμβάνουν τα γραπτά τεκμήρια. Παράλληλα υπάρχει πλούσια φωτογραφική συλλογή, μια μικρή συλλογή οπτικοακουστικού υλικού με τη μορφή κινούμενης εικόνας (video) και ηχητικών εγγραφών (Audio) καθώς επίσης γελοιογραφίες, έντυπα, αφίσες, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά.

Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.