Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Πρόκειται για υλικό που παρήχθη καθ’ όλη τη διάρκεια κατά την οποία ο Γεώργιος Α. Παπανδρέου ανέπτυξε έντονη πολιτική δράση κι έπαιξε πρωταγωνιστικό ρόλο στην ελληνική πολιτική σκηνή

Σημαντική θέση στο αρχείο καταλαμβάνουν τα ημερολόγια του Γεωργίου Α. Παπανδρέου από το 1962 έως το 1968 μέσα από τα οποία προβάλλεται όλη η σύγχρονη πολιτική ιστορία του τόπου μας και σκιαγραφείται η προσωπικότητα του «Γέρου της Δημοκρατίας» αλλά και οι προσωπικές του σκέψεις.

Το αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1876 ως το 1968. Το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου καταλαμβάνουν τα γραπτά τεκμήρια. Παράλληλα υπάρχει πλούσια φωτογραφική συλλογή, μια μικρή συλλογή οπτικοακουστικού υλικού με τη μορφή κινούμενης εικόνας (video) και ηχητικών εγγραφών (Audio) καθώς επίσης γελοιογραφίες, έντυπα, αφίσες, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά.