Το αρχείο Άγγελου Παπακώστα περιλαμβάνει μεταξύ άλλων :
1) Προσωπική αλληλογραφία Γιάννη Βλαχογιάννη,
2) Υλικό μελετών του Άγγελου Παπακώστα: για την έκδοση Άνθη Ευλαβείας, τις Παναγίες του Παπαδιαμάντη, την Ιστορία της πολιορκίας των Ιωαννίνων, τα Πολιτικά Απομνημονεύματα του Κωλέτη εξ ανεκδότου χειρογράφου Ψαλίδα αποκειμένου εις τα ιστορικα αρχεία Βλαχογιάννη. Επίσης, υπάρχει διάσπαρτο υλικό που αφορά στην ιστορία της Ηπείρου.
3) Ποικίλο υλικό που προέρχεται από τη Συλλογή Βλαχογιάννη. Ενδεικτικά, αντίτυπο της έκδοσης Άνθη Ευλαβείας (1708, ανατύπωση Λειψίας 1766), τα πρωτότυπα χειρόγραφα Ψαλίδα, Βηλαρά και Φιλητά, αντίτυπα της Ομήρου Βατραχομυομαχίας του 1864, της Ιστορίας της Ελληνικής Επαναστάσεως υπό Θωμά Γόρδωνος του 1849, υλικό για τον Αριστοτέλη Βαλαωρίτη, καθώς και σπαράγματα από το προσωπικό αρχείο του Ανδρέα Καρκαβίτσα, το οποίο είχε περιέλθει στον Γιάννη Βλαχογιάννη.

Αρχείο Εμμανουήλ Μπενάκη (1904-1929)
Γενική αλληλογραφία (1904-1927): αλληλογραφία μεταξύ Εμμανουήλ Μπενάκη και Μακεδονικού Κομιτάτου σχετικά με την προσφορά όπλων και πυρομαχικών για την ενίσχυση του Μακεδονικού Αγώνα (1904-1906). Επιστολές Αντωνίου Μπενάκη προς τον Εμμανουήλ (1907)· αντίγραφα επιστολών του Εμμανουήλ Μπενάκη προς διαφόρους σχετικά με χορηγίες και άλλα θέματα: επιστολές των : Ελευθερίου Βενιζέλου, Νικολάου Πλαστήρα, Θεόδωρου Πάγκαλου, Γεωργίου Κονδύλη, κ.ά.· επιστολές του Γιάννη Βλαχογιάννη σχετικά με την έκδοση του «Χιακού Αρχείου» (1907-1921)· επιστολές αναφερόμενες στην αγορά της Βιβλιοθήκης του Γιάννη Ψυχάρη από τον Εμμανουήλ Μπενάκη (1915, 1923-1927).
Έγγραφα σχετικά με την υπηρεσία του Εμμανουήλ Μπενάκη στο Υπουργείο Γεωργίας (1911), καθώς και στη Δημαρχία Αθηνών (1914-1916)· καταθέσεις και απολογία του Εμμανουήλ Μπενάκη και άλλων μαρτύρων στη δίκη για τα Νοεμβριανά (1916)· έγγραφα σχετικά με τη λειτουργία και τη διαχείριση του Πατριωτικού Ιδρύματος, στο οποίο υπήρξε πρόεδρος (1912, 1917-1918).
Υπόθεση δολοφονίας Ίωνα Δραγούμη· ένταλμα σύλληψης του Εμμανουήλ Μπενάκη, ως ηθικού αυτουργού (1921).
Χορήγηση υποτροφιών σε άπορους φοιτητές, καταγόμενους κυρίως από τη Μικρά Ασία, προκειμένου να συνεχίσουν τις σπουδές τους στο εξωτερικό (1920-1925)· εισήγηση στη Βουλή για την ίδρυση σανατορίων (1923). Ευχαριστήριες επιστολές από διάφορα σωματεία και επιτροπές για χρηματικές δωρεές και αγαθοεργίες.
Αλληλογραφία Βιργινίας Μπενάκη (1919-1928).
Οικογενειακή αλληλογραφία: επιστολές Βιργινίας Μπενάκη, Αντωνίου Μπενάκη, Πηνελόπης και Στέφανου Δέλτα προς τον Εμμανουήλ Μπενάκη. Αλληλογραφία ανάμεσα σε τρίτους (1904-1925).
Τιμητικά διπλώματα και μετάλλια (1907-1927)· λογαριασμοί, αποδείξεις (1913-1928)· έγγραφα διανομής περιουσίας (1929)· έντυπα.

Αρχείο Αντωνίου Μπενάκη (1906-1954)
Αλληλογραφία του Αντωνίου Μπενάκη με τους: Κωνσταντή Σαράφη, Γιάννη Βλαχογιάννη, Κωνσταντή και Σταμάτη Χωρέμη σχετικά με την περισυλλογή των έργων του Αλέξανδρου και του Παναγή Σούτσου, καθώς και τη χρηματοδότηση της έκδοσης των «Απάντων» (1906).
Αλληλογραφία με τον Γιάννη Βλαχογιάννη, κυρίως για την έκδοση του «Χιακού Αρχείου» και για τις αγορές ιστορικών κειμηλίων, εγγράφων και βιβλίων (1907-1927)· αλληλογραφία με τον Δημήτριο Καμπούρογλου και τον Χριστόφορο Νομικό για θέματα αγορών ιστορικών κειμηλίων, αρχείων κ.ά. (1911-1919). Αλληλογραφία με τους: Αδαμάντιο Αδαμαντίου και Στέφανο Πάργα για την προετοιμασία και την έκδοση βιβλίου Βυζαντινής ιστορίας (1923-1925).
Αλληλογραφία με τον Ελευθέριο Βενιζέλο για την ίδρυση του Φυτοπαθολογικού Ινστιτούτου (1929) και με τον Σπυρίδωνα Μαρινάτο για τις ανασκαφές της Αμισού (1932)· ευχαριστήριες επιστολές προς τον Αντώνιο Μπενάκη για δωρεές έργων τέχνης και χρημάτων από τα ιδρύματα: Βυζαντινό Μουσείο, Εφορεία Αρχαιοτήτων Μακεδονίας, Αγγλοελληνικό Σύνδεσμο, Αθλητικό όμιλο Κηφισιάς, Σχολή Καλών Τεχνών, Εθνική Πινακοθήκη, βιβλιοθήκη της Βουλής κ.ά. (1920-1945).
Δωρεές προς τον Ναυτικό Όμιλο από το 1935 έως το 1940.
Αλληλογραφία του Αντωνίου Μπενάκη, ως μέλους της Μονίμου Επιτροπής Διεθνούς Καλλιτεχνικής Εκθέσεως Βενετίας, με καλλιτέχνες, αρμόδιους φορείς, για τη συμμετοχή ελλήνων καλλιτεχνών στη Bienalle (1929-1953).
Έγγραφα σχετικά με τις Δελφικές Εορτές. Αλληλογραφία, λογαριασμοί, αντιμισθίες ηθοποιών και ορχήστρας, φάκελος δικογραφίας κατά του Μπούρλου (1929-1934).
Αλληλογραφία και δημοσιεύματα τύπου σχετικά με τον θάνατο του Ίωνα Δραγούμη (1935).
Αλληλογραφία αναφερόμενη στη διενέργεια εράνου για την αποστολή βιταμινών και ειδών ιματισμού στους δεινοπαθούντες Έλληνες, μέσω του Ερυθρού Σταυρού και της Φανέλας του Στρατιώτη (1944-1948).
Τιμητικά διπλώματα (1912-1947)· ομιλίες και δημοσιεύματα ύστερα από τον θάνατο του Αντωνίου Μπενάκη (1954)

Επιστολή Ανδρέα Μιαούλη (1824). Επιστολές Ε. Σοφοκλή και Irving Manatt προς Μιχαήλ Αναγνωστόπουλο (Ανάγνο) (1877-1899).
Αλληλογραφία Ιωάννη Παρμενίδη με τους: Ίωνα Δραγούμη, Αργύρη Εφταλιώτη, J.B. Vacubos, Λίππα Αρβανίτη, G. Wordsworth, αναφερόμενη στο κίνημα των δημοτικιστών, στην ίδρυση σχολείου στην Κόνιτσα από το κληροδότημα Αναγνωστόπουλου, και στον τάφο του Αναγνωστόπουλου στο Βουκουρέστι (1906-1935).
Αλληλογραφία Ιωάννη Παρμενίδη με τους: Γεώργιο Χρηστάκη Ζωγράφο, Στέφανο Γρανίτσα, Κλεάνθη Μιχαηλίδη (Αργύρη Εφταλιώτη), Γεώργιο Δούμα κ.ά. αναφερόμενη στην οργάνωση και την ενίσχυση του Βορειοηπειρωτικού Αγώνα (1913-1915).
Αλληλογραφία Ιωάννη Παρμενίδη με τους: W. Miller, A. Maude, E. Young, A. Crosfield, Arthur Leavitt, Αλέξανδρο Καραπάνο, Ν. Μπαμίχα κ.ά. αναφερόμενη σε θέματα της Βαλκανικής και ειδικότερα στο ζήτημα της Βορείου Ηπείρου εν όψει του Συνεδρίου της Ειρήνης (1918-1919). Εκθέσεις, αναφορές, χάρτες και καταστάσεις σχετικά με τη Βόρειο Ήπειρο.
Επιστολές Αντωνίου Λεμονή και Αλέξανδρου Γαβαλλιά προς τον Ιωάννη Παρμενίδη (1912-1925). Αλληλογραφία του ίδιου με τους Irving Manatt (1908-1913) και Γιάννη Ψυχάρη (1908)· επιστολές Γιάννη Βλαχογιάννη προς τον Ιωάννης Παρμενίδη (1903-1905) για την αγορά ιστορικών εγγράφων των αγωνιστών και τον εμπλουτισμό της συλλογής του. Στην ενότητα αυτή εντάσσεται και σειρά επιστολών των: Victor Hugo, Dora d’ Istria Sammuel Howe, Ιωάννη Μακρυγιάννη, Δημητρίου Υψηλάντη, Όθωνα και άλλων, των ετών 1816-1845.
Τιμητικά διπλώματα και παράσημα απονεμηθέντα στον Παρμενίδη από το ελληνικό κράτος για τις υπηρεσίες του προς την πατρίδα (1913-1921).
Έγγραφα ποικίλου περιεχομένου των ετών 1912-1920: έκθεση του Λάμπρου Κορομηλά για τα νησιά του Αιγαίου (1912), έκθεση για τη δολοφονία του Ίωνα Δραγούμη (1920), προκηρύξεις, αποκόμματα τύπου. Έγγραφα της επιτροπής για την ανέγερση ανδριάντα του Ίωνα Δραγούμη (1921).

Αλληλογραφία Πηνελόπης Δέλτα με τους: Αργύρη Εφταλιώτη (1909-1912), Αλέξανδρο Πάλλη (1907-1926), Πέτρο Βλαστό (1906-1926), Κωστή Παλαμά (1907-1937), Φώτη Φωτιάδη (1908-1911), Γιάννη Βλαχογιάννη (1909-1910), Παύλο Παλαιολόγο (1937), Χρ. Χρηστίδη (1934-1940), Κωνσταντίνο Δεμερτζή (1930-1934), Κωνσταντίνο Καραθεοδωρή (1928-1929), Αγγελική Φικιώρη (1927), Θεόδωρο Μανέτα (1918), Ιωάννη Δεμέστιχα (1916-1940), Ιωάννη Αθανασάκη (1915-1917), Αρχιεπίσκοπο Αθηνών Χρύσανθο (1914-1939), Μανουήλ Ρακτιβάν (1918-1919), Αλέξανδρο Διομήδη (1912-1913), Αλέξανδρο Δελμούζο (1909-1923) κ.ά.
Χειρόγραφα κείμενα του Νικολάου Πλαστήρα με τον τίτλο "Αναμνήσεις από την εκστρατεία της Ουκρανίας 1919", "Διατί έκαμα την επανάστασιν της 6ης Μαρτίου" (1933) και "Διηγήσεις αρχηγού". Αλληλογραφία Πηνελόπης Δέλτα - Νικολάου Πλαστήρα (1922-1937).

Επιστολή Ελευθέριου Βενιζέλου προς τον Γιάννη Βλαχογιάννη, με την οποία του προτείνει συνεργασία για τη σύνταξη εβδομαδιαίων χρονογραφημάτων και διηγημάτων με Κρητική υπόθεση για την εφημερίδα «Κήρυξ» των Χανιών, καθώς επίσης να αναλάβει τη σύνταξη της εφημερίδας. Στην επιστολή γίνεται αναφορά στη φημολογούμενη ίδρυση ηγεμονίας στην Κρήτη από τον Βενιζέλο.

Αλληλογραφία με: Κωνσταντίνο Άμαντο, Ανδρέα Ανδρεάδη, Γιάννη Βλαχογιάννη, Γεώργιο Δροσίνη, Λορέντζο Μαβίλη, Κ. Χατζόπουλο κλπ.. Επίσης, τμήμα προσωπικού αρχείου, πρωτότυπο αρχειακό υλικό, διάφορα έγγραφα οικογενειών Θεοτόκη, και Βέγια. Επίσης, μία πράξη πλήρους παραχώρησης (cession assoluta) του Pietro Settini προς τον αδελφό του Spiridione. Κατάλοιπα αρχειονομικής δραστη-ριότητας Μάρκου και Σπύρου Θεοτόκη.

α) Έγγραφο 1
1915
Υπόμνημα του Ιωάννη Βλαχογιάννη (Αθήνα) προς τον Ελευθέριο Βενιζέλο.
Πρόταση για την αγορά της συλλογής του από το Κράτος.
β) Έγγραφο 2
χ.χ.
Ομιλία του Άγγελου Σικελιανού με τον τίτλο: "Καπράλος".