Έγγραφα περιόδου 1894-1927: προσωπικά έγγραφα Ελευθερίου Βενιζέλου (1894 κ.έ.). Προσωρινή Κυβέρνηση Θεσσαλονίκης (1917)ˑ αποτελέσματα των εκλογών 1920ˑ οικογενειακή αλληλογραφία (1921-1923)ˑ επισκευές οικίας Βενιζέλου στη Χαλέπα (1927).
Δημοσιεύματα αγγλικού και γαλλικού τύπου για τον θάνατο του Ελευθερίου Βενιζέλου (1936).
Προσωπικά έγγραφα Σοφοκλή Βενιζέλου (1918-1940): τιμητικά μετάλλια και παράσημα κατά την υπηρεσία του ως αξιωματικού του πυροβολικού (1918-1919)ˑ γενεαλογικά της οικογένειας (1918)ˑ διαθήκη Σοφοκλή Βενιζέλου (1919)ˑ κατάλογοι της βιβλιοθήκης του.
Προσωπική αλληλογραφία: συγχαρητήριες επιστολές για  τους αρραβώνες του με την Αικατερίνη Ζερβουδάκη (1920)ˑ επιστολές του Σοφοκλή προς την Δέσποινα Ζερβουδάκη (1922-1923)ˑ επιστολές Αικατερίνης Ζερβουδάκη προς τον Σοφοκλή (1922).
Έγγραφα σχετικά με την υπηρεσία του στον στρατό (1909-1922)ˑ  στρατός κατοχής Μικράς Ασίας (1919).
Διορισμός του Σοφοκλή Βενιζέλου ως στρατιωτικού ακόλουθου στην ελληνική πρεσβεία της Ουάσινγκτον (1941)ˑ υπηρεσιακά έγγραφα, αλληλογραφία με τον έλληνα Γενικό Πρόξενο στις Η.Π.Α. (1940-1941)ˑ αλληλογραφία με τους: Εμμανουήλ Τσουδερό, Ρούσσο, Σταυρίδη, κ.ά. (1942).
Υπηρεσιακά έγγραφα, ραδιοφωνικές ομιλίες από Λονδίνο (1942).
Απόρρητα έγγραφα κυβέρνησης Καΐρου (1943)ˑ εκθέσεις, αναφορές για το Δωδεκανησιακό ζήτημαˑ τη στάση στο πολεμικό πλοίο "Ιέραξ"ˑ έκθεση του Τσουδερού για τη λεηλασία στην Τράπεζα Ελλάδος κ.ά.
Εκθέσεις για το πολιτειακό ζήτημα, την πολιτική κατάσταση στην Ελλάδα, την καταβύθιση ελληνικών πολεμικών πλοίων, την εθνική αντίσταση κ.ά. (1943).
Εμπιστευτικά έγγραφα, εκθέσεις, αλληλογραφία και σημειώσεις για τα γεγονότα (1944-1946) και την πολιτική κατάσταση στην Ελλάδα: Συμφωνία Λιβάνου, κίνημα Μέσης Ανατολής, παράδοση του Ρίμινι στις ελληνικές δυνάμειςˑ εκθέσεις για την κατάσταση στην Κρήτη (1945) και τη Βόρειο Ελλάδα (1946)ˑ αποστολή στις Η.Π.Α. (1946)ˑ πρακτικά συνομιλιών, αλληλογραφία σχετικά με άλλα θέματα.
Έγγραφατης Επιτροπής Διεκδικήσεων για την ανασυγκρότηση της Ελλάδας (1946). Εμφύλιος πόλεμος (1947).
Υπηρεσιακά και κυβερνητικά έγγραφα (1948-1949): αλληλογραφία του Σοφοκλή Βενιζέλου με τους C. Dwight, Griswold, Samy Cohn, ταξίαρχο Παντελίδη, Δημήτρη Φιλάρετο,  Απόστολο Ορφανίδη, Βασίλειο Δενδραμή (πρέσβη στις Η.Π.Α.) κ.ά. (1948)ˑ εκθέσεις για την στρατιωτική κατάσταση και την επαγγελματική εκπαίδευση, το ενεργειακό, την ελληνοτουρκική οικονομική συνεργασία κ.ά.
Υπηρεσιακά-κυβερνητικά έγγραφα (1950-1952): συλλήψεις και εκτοπίσεις πολιτικών κρατουμένωνˑ επιτροπή οικονομικώνˑ νομολογίες και σχέδια νόμωνˑ  ύδρευση της Αθήναςˑ σανατόριο Κρήτης. Εκκλησιαστικές υποθέσεις (1950-1951)ˑ αμερικανική βοήθεια (1951-1953)ˑ  ταμείο κοινωφελών έργων προέδρου της κυβέρνησης (1950-1952).
Υπηρεσιακά-κυβερνητικά έγγραφα (1952-1953): υπόθεση "Μερκαντίλε"ˑ αλληλογραφία με James Van Fleet, George Meyers κ.ά.
Έγγραφα των Υπουργείων: Εξωτερικών, Δημοσίων Έργων, Ανοικοδομήσεως, Υγιεινής, Συγκοινωνιών κ.ά. (1947-1964).
Προσφωνήσεις, αγορεύσεις του Σοφοκλή Βενιζέλου (1943-1952).
Έγγραφα ποικίλου περιεχομένου και αλληλογραφία των ετών (1953-1957).
Κυπριακό (1951-1964)ˑ  ελληνογιουγκοσλαβικά (1953-1963).
Έγγραφα σχετικά με την ελληνική Οικονομία και Βιομηχανία (1948-1963).
Πρακτικά και αποδείξεις συνδρομητών του κόμματος των Φιλελευθέρων (1946-1963).
Σημειώσεις και λογοτεχνικά σχεδιάσματα (1944, χ.χ.)ˑ  χάρτες επιτελικοί. Διάφορα (1951-1964).
Αποκόμματα τύπου (1943-1960)ˑ έντυπα (1893-1943).

Πρόκειται για υλικό που παρήχθη καθ’ όλη τη διάρκεια κατά την οποία ο Γεώργιος Α. Παπανδρέου ανέπτυξε έντονη πολιτική δράση κι έπαιξε πρωταγωνιστικό ρόλο στην ελληνική πολιτική σκηνή

Σημαντική θέση στο αρχείο καταλαμβάνουν τα ημερολόγια του Γεωργίου Α. Παπανδρέου από το 1962 έως το 1968 μέσα από τα οποία προβάλλεται όλη η σύγχρονη πολιτική ιστορία του τόπου μας και σκιαγραφείται η προσωπικότητα του «Γέρου της Δημοκρατίας» αλλά και οι προσωπικές του σκέψεις.

Το αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1876 ως το 1968. Το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου καταλαμβάνουν τα γραπτά τεκμήρια. Παράλληλα υπάρχει πλούσια φωτογραφική συλλογή, μια μικρή συλλογή οπτικοακουστικού υλικού με τη μορφή κινούμενης εικόνας (video) και ηχητικών εγγραφών (Audio) καθώς επίσης γελοιογραφίες, έντυπα, αφίσες, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά.