Συμπεριλαμβάνει α. προσωπική και επαγγελματική αλληλογραφία, β. έγγραφα και ερευνητικό υλικό σχετικό με την Ιστορία των Ιονίων Νήσων και της Κρήτης κατά τα έτη της Βενετικής κυριαρχίας καθώς και έγγραφα από το Αρχείο της Ιονίου Πολιτείας, της οποίας ο Σπ. Θεοτόκης προΐστατο από το 1912 έως το 1935, γ. μικρό αριθμό εγγράφων που αφορούν στον εορτασμό της μεγάλης Πανιονίου Έκθεσης του 1914 για τα πενήντα χρόνια της ενσωμάτωσης της Επτανήσου στην Ελλάδα.

-“Διάφοραι παλαιαί επιστολαί επισήμων ανδρών Ιονικής Πολιτείας": Επιστολές του Επάρχου Κερκύρας (1828-1836), επιστολές Χρύσανθου και Μακαρίου, επισκόπων τοποτηρητών Παξών και Κερκύρας (1818-1833), επιστολές V. Dondo προς Nicolo Varthi (1845-1846), επιστολές Μανούσου Ευθυμήδη προς Θεόδωρο Ράλλη (1828-1829), επιστολές διαφόρων προς Πλάτωνα Πετρίδη (1814-1852), επιστολές Emile Legrand και Ειρηναίου Ασωπίου προς Φρειδερίκο Αλβάνα (1899-1902), αλληλογραφία Ανδρέα Μουστοξύδη (1822) και επιστολές διαφόρων άλλων επιστολογράφων (1829-1900).
-Δικαιοπρακτικά και δικαστικά έγγραφα (1778-1858), έγγραφα της Δικαστικής και Εκτελεστικής Αστυνομίας (1818-1857) και ληξιαρχικές πράξεις γάμων, βαπτίσεων κ.λπ. (1826-1888).
-Χειρόγραφα Κ. Θεοτόκη (στα ελληνικά, γαλλικά, ιταλικά) για την ιστορία της Κέρκυρας.